华理王庚超ACS Nano: 离子传输路径重排实现高室温离子电导率的固态电解质

聚环氧乙烷（PEO）基固态聚合物电解质（SPE）的室温离子电导率（RTσ）低，严重限制了其在锂电池中的应用。通过增强纳米填料与聚合物之间的相互作用来改变Li⁺的局部环境，激活聚合物中更多的Li⁺运动是提高离子电导率的有效策略。

在此，华东理工大学王庚超教授等人将丙烯酰胺 (AM) 引入到基于PEO的固体电解质中，并将其应用于固态锂硫电池。丰富的极性基团为体系带来多重氢键力，提高了力学性能并丰富了锂离子环境。锂相互作用力由原来的单一Li…O-C转变为多种锂效应并存（Li…O-C、Li…N-H、Li…O=C）。离子传输通道的加宽和迁移路径的缩短提高了电解质的室温离子电导率。

此外，PAM的强附着力有望促进稳定界面的形成。二氧化硅的双键改性（=SiO₂) 使纳米填料均匀分散在聚合物基体中，最大限度地发挥增强作用（抗拉强度达到近10 MPa）。重要的是，原本紊乱分布的多重锂环境在纳米交联剂表面重新排列，为系统引入了额外的载体传输机制，进一步提高了RTσ。

图1. 新型SPE设计路线及表征

这种电解质设计理念，使原本不导电的无机纳米填料成为有效的填料，可以稳定高速地转移锂离子。锂离子可在填料界面区快速迁移，最终SPE的RTσ达到2.6 ×10^-4S cm^-1，锂离子转移数达到0.84。

验证结果表明，组装后的全固态锂硫电池在硫负载量为4.3 mg cm^-2时，在30 °C下具有707 mAh g^-1的高初始放电容量，良好的循环稳定性（在0.1 C下循环100次后容量保持率为89%），并且具有出色的倍率性能。这种具有高RTσ、稳定界面工程和宽电位窗口 (5.1 V) 的SPE有望用于其他需要高电压耐受性的锂金属/离子电池。

图2. 该新型SPE的电化学性能评估

Rearrangement of Ion Transport Path on Nano-Cross-linker for All-Solid-State Electrolyte with High Room Temperature Ionic Conductivity, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c09023

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华理王庚超ACS Nano: 离子传输路径重排实现高室温离子电导率的固态电解质

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