刘巍/杨楠/孙兆茹AFM: 表面化学对石榴石固态电解质临界电流密度的影响

石榴石基固态锂电池因其在安全性和能量密度方面的潜在优势而备受关注。然而，与锂枝晶穿透相关的高电极-电解质界面电阻和低临界电流密度（CCD）严重阻碍了其进一步发展和实际应用。

在此，上海科技大学刘巍研究员、杨楠研究员及孙兆茹研究员等人系统研究了Li|石榴石型Li₇La₃Zr₂O₁₂（LLZO）界面化学对Li润湿性、界面阻抗和CCD的影响。由于高离子电导率和对Li金属的高稳定性，作者选择了Ta掺杂的LLZO（LLZTO）。

此外，还探究了不同的界面层（Au，ZnO和MOS₂）并设置了4组样品：

1）对照组：将LLZTO颗粒在空气中储存不同的天数；

2）涂覆组1：LLZTO颗粒先在空气中储存，然后涂覆界面层；

3）涂覆组2：LLZTO颗粒先涂上界面层，然后在空气中储存；

4）抛光组：将LLZTO颗粒在空气中储存不同天数，然后抛光Li₂CO₃层。

对照组主要研究Li₂CO₃对锂润湿性、界面阻抗和CCD的影响，涂覆组1主要研究界面层对含Li₂CO₃的LLZTO颗粒影响，涂覆组2检查界面层对防止Li₂CO₃生长的保护作用，而抛光组则是探索含Li₂CO₃的LLZTO能否恢复到不含Li₂CO₃的状态。

图1. 不同 LLZTO颗粒的Li润湿性测量

接下来，作者对LLZTO的锂润湿性和Li对称电池的锂润湿性（ASR）进行了测试。此外，还测量了短路的CCD。最后，总结了表面化学、锂润湿性、ASR和CCD之间的关系如下：

1）Li₂CO₃是疏锂的，不含Li₂CO₃的LLZTO本质上是亲锂的；

2）LLZTO在空气中存储时会在表面形成Li₂CO₃并积累，这会降低Li的润湿性并导致较大的界面阻抗；

3）亲锂界面层即使在Li₂CO₃层已经形成的情况下也能提高LLZTO颗粒的锂润湿性，但不能降低ASR；

4）无需在新鲜的LLZTO 上涂覆亲锂界面层来降低ASR，对于不含Li₂CO₃的LLZTO，界面层不能增强 CCD；

5）界面层可在一定程度上防止LLZTO颗粒生成Li₂CO₃；

6）CCD值主要受ASR控制，而不是表观Li润湿性。

图2. 随暴露天数的增加，不同组的亲锂性、ASR和CCD的演变

The Influence of Surface Chemistry on Critical Current Density for Garnet Electrolyte, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202113318

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刘巍/杨楠/孙兆茹AFM: 表面化学对石榴石固态电解质临界电流密度的影响

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