Nat. Catal.:溶液中不含金属阳离子的Cu、Au和Ag电极上无CO2电还原

Nat. Catal.:溶液中不含金属阳离子的Cu、Au和Ag电极上无CO2电还原
将二氧化碳(CO2)电催化还原为燃料和化学品有助于可持续发展,而得到广泛的研究。电解质中的金属离子影响反应性能,但是它们的主要作用还在讨论中。
近日,荷兰莱顿大学Marc T. M. Koper(通讯作者)等人报道了他们通过循环伏安法研究了金(Au)电极上的CO2还原,结果表明如果没有金属阳离子,该反应不会在纯1 mM H2SO4电解液中发生。
Nat. Catal.:溶液中不含金属阳离子的Cu、Au和Ag电极上无CO2电还原
作者进一步利用扫描电化学显微镜在铂(Pt)超微电极作为CO和H2传感器的表面生成尖端收集模式下研究了溶液中有无金属阳离子的CO2还原。只有在电解液中加入金属阳离子时,才会在Au、Ag或Cu上生成CO。
Nat. Catal.:溶液中不含金属阳离子的Cu、Au和Ag电极上无CO2电还原
通过密度泛函理论(DFT)模拟证实,部分去溶剂化的金属阳离子通过短程静电相互作用稳定了CO2中间体,从而使其还原。总之,该研究的结果重新定义了反应机理,并且提供了明确的证据,证明电解质中带正电的物质是稳定关键反应中间体的关键。
Nat. Catal.:溶液中不含金属阳离子的Cu、Au和Ag电极上无CO2电还原
Absence of CO2 electroreduction on copper, gold and silver electrodes without metal cations in solution. Nat. Catal., 2021, DOI: 10.1038/s41929-021-00655-5.
https://doi.org/10.1038/s41929-021-00655-5.

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