清华张强Angew：首次发现锂硫电池中二硫化物电催化剂的表面凝胶化

锂硫(Li-S)电池因其高达2600 Wh kg^-1的优异理论能量密度而被视为下一代储能装置。正极多硫化物电催化剂已被广泛研究以促进缓慢的硫氧化还原动力学并实现高性能Li-S电池。探索电催化剂的表面结构对于理解多硫化物电催化机理和合理设计先进的电催化剂具有重要意义。

清华大学张强等首次发现了Li-S电池中二硫化物电催化剂（例如MoS₂、FeS₂、CoS₂、NiS₂和WS₂）的表面凝胶化。

图1 MoS₂的凝胶化

具体而言，凝胶层将同时覆盖二硫化物电催化剂并在循环过程中改变表面结构。根据实验和理论结果，二硫化物的路易斯酸位点会触发1,3-二氧戊环(DOL)溶剂的开环阳离子聚合，从而生成了表面凝胶层。不幸的是，表面凝胶层将覆盖二硫化物电催化剂的活性位点，并进一步阻碍其促进硫氧化还原动力学的电催化活性。

图2 使用TEA抑制竞争反应

为解决上述问题，作者将路易斯碱三乙胺(TEA)作为竞争性抑制剂引入到Li-S电池中以抑制表面凝胶化。具体而言，TEA分子与DOL竞争吸附在二硫化物的路易斯酸位点上，以防止随后的胶凝过程。

因此，具有二硫化物电催化剂和TEA抑制剂的Li-S电池表现出更长的循环寿命（在3.0 C下稳定循环250次）、改善的倍率性能（4.0 C），并且使用高硫负载将放电容量提高了最多4倍。这项工作不仅为多硫化物电催化剂的表面结构提供了新的见解和对Li-S电池表面结构调控的系统研究，而且为其他能源相关系统中先进电催化剂的合理设计原则提供了启示。

图3 采用TEA和二硫化物电催化剂的Li-S电池性能

Surface Gelation on Disulfide Electrocatalysts in Lithium‒Sulfur Batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202114671

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