北科大宿彦京ACS AMI: 多目标机器学习辅助发现优异热稳定性的荧光粉

Ce掺杂石榴石荧光粉在白色发光二极管（LED）系列中发挥着重要作用，过去的几年中已经提出了许多以经验为指导的试错实验用于发现适合白光LED的荧光粉。在白光LED中，荧光粉的工作温度可能达到200 °C，而探索在所需波长下具有出色热稳定性的荧光粉仍然是一个挑战。

为此，北京科技大学宿彦京教授等人介绍了一种有效的多目标机器学习（ML）方法，仅通过5次实验迭代即可发现目标波长范围内具有出色热稳定性的石榴石型荧光粉。作者成功地构建了一个具有7个特征的峰值发射波长模型和具有6个特征的T60模型（T60是热稳定性的度量，表示在室温下发光强度下降到60%的温度），设计的循环流程包括：

1）从文献中收集数据和特征构建；

2）选择波长和T60的特征和模型；

3）定义未知的石榴石结构数据集作为搜索空间；

4）通过自适应实验设计推断合成和表征的最佳候选者；

5）通过实验和测量对初始数据集进行扩充，进一步完善推理和设计。在推断最佳候选者的同时，使用经过训练的波长模型筛选出波长在480~510 nm范围内的荧光粉，然后将T60模型与有效全局优化（EGO）策略相结合，通过自适应迭代平衡开发与探索。

图1. ML模型的性能和迭代结果

研究表明，内核岭回归（KRR）模型预测性能最好，波长模型和T60模型的R²值分别为0.79和0.64。在模型预测的具有石榴石结构的171636种化合物中，作者通过基于主动学习的多目标优化选择了25个样品进行制备和表征。最终发现，Lu_1.5Sr_1.5Al_3.5Si_1.5O₁₂:Ce（LSASG）表现最好，具有优异的热稳定性（在640 K时保持≥60% 的发射强度）且发射峰约为505 nm。

此外，通过分析LSASG的结构、发光和热稳定性，作者筛选并解释了几个关键的物理特性。其中，热稳定性随着Ce浓度的增加而降低，Ce³⁺的掺杂会导致A位CeO₈多面体畸变度增加，从而增强电子-声子相互作用进而影响热稳定性。总之，LSASG是一种非常有应用前景的荧光粉，特别是在高温操作环境中。

图2. LSASG的光学性能分析

Multiobjective Machine Learning-Assisted Discovery of a Novel Cyan–Green Garnet: Ce Phosphors with Excellent Thermal Stability, ACS Applied Materials & Interfaces 2022. DOI: 10.1021/acsami.2c02698

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