ACS Catalysis: 聚乙二醇包覆的Sn催化剂加速CO2RR中间体形成速率

加速CO₂循环对于防止全球变暖至关重要。电催化CO₂还原能够将其有效转化为高附加值的化合物。在CO₂的电解合成过程中，电压的增加加速了目标产物的合成并增强了副产物的形成。

先前研究的电催化剂不会通过参数调整来提高中间物形成速率。因此，筑波大学Yoshikazu Ito和大阪大学Yoshikazu Ito等报道了一种可吸收附CO₂的聚乙二醇(PEG)覆盖的 Sn催化剂(PEG/p-Sn)，用于电催化CO₂RR。

对于PEG/p-Sn，Sn表面上的PEG促进了CO₂在催化剂表面的吸附和转移，从而提高了中间物甲酸盐的形成速率。而利用PEI覆盖的Sn催化剂没有加速甲酸盐的形成。

密度泛函理论(DFT)表明CO₂分子被PEG捕获，吸附的CO₂分子以低能垒从PEG 转移到下面的Sn表面进行反应。表面完全被PEG覆盖的Sn催化剂可以作为收集/储存位点，并有助于维持CO₂的持续供应，以维持催化剂表面CO₂的高浓度并加速甲酸盐形成过程，同时保持高选择性和法拉第效率。

平均电流密度(p-Sn、PEG/p-Sn和PEI/p-Sn分别为34.5 mA cm^-2、52.7 mA cm^-2和45.8 mA cm^-2)下的甲酸盐法拉第效率(对于甲酸盐形成过程)为p-Sn为75%，PEG/p-Sn为99%，PEI/p-Sn为 74%。另外，在 -1200 mV_RHE下PEG/p-Sn上甲酸盐生成速率比p-Sn高2倍。

Polyethylene glycol covered Sn catalysts accelerate the formation rate of formate by carbon dioxide reduction. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c02646

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ACS Catalysis: 聚乙二醇包覆的Sn催化剂加速CO2RR中间体形成速率

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