程冲Angew.: 过氧单硫酸盐辅助催化生产单线态氧的原子金属氮碳催化剂的活性趋势和机制

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程冲Angew.: 过氧单硫酸盐辅助催化生产单线态氧的原子金属氮碳催化剂的活性趋势和机制
由过渡金属化合物催化的过硫酸盐(PMS)辅助的高级氧化过程已成为最先进的水处理技术，尤其是原子金属氮碳催化剂。
相比之下，对具有不同过渡金属中心的碳负载原子金属氮碳催化剂的关注较少，以了解过渡金属对PMS辅助催化活性的性质和活性氧产生趋势。
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基于此，柏林自由大学程冲等人合成了一系列具有相似结构和物理化学性质的碳负载原子金属氮碳催化剂(命名为M-SACs，M=Mn、Fe、Co、Ni、Cu)，从实验和理论上揭示其催化活性趋势和机制PMS催化活性趋势为Fe-SAC>Co-SAC>Mn-SAC>Ni-SAC>Cu-SAC，与其他金属氮碳物种相比，Fe-SAC显示出最佳的单点动力学值(1.65*105 min-1 mol-1)。
程冲Angew.: 过氧单硫酸盐辅助催化生产单线态氧的原子金属氮碳催化剂的活性趋势和机制
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第一性原理计算表明，产生1O2最合理的反应途径是PMS→OH*→O*→1O2；同时，在每个反应步骤中表现出接近平均吉布斯自由能的M-SACs具有更好的催化活性，这是Fe-SACs优异性能的关键。
该研究从原子尺度上了解了通过M-SACs产生PMS辅助活性氧物种的基本催化趋势和机制，从而为开发M-SACs以用于未来催化有机污染物降解提供了新的指导。
Activity Trends and Mechanisms in Peroxymonosulfate-Assisted Catalytic Production of Singlet Oxygen over Atomic Metal-N-C Catalysts. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI:10.1002/anie.202109530

原创文章，作者：Gloria，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/12/bc5c548ece/

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