刘智攀/商城JACS：机器学习助力研究铁催化FTS中原位共活化活性位点

原位形成的碳化铁（FeC_x）是工业上Fe基催化剂上费托合成（FTS，CO+H₂→长链烃化物）的关键组分。然而，由于FeC_x结构和CO加氢反应机理的复杂性，其真正的活性位点仍存在很大的争议。

复旦大学刘智攀教授和商城研究员（共同通讯作者）等人报道了他们利用机器学习（ML）模拟技术，在FTS条件下，探索了数百个关于FeC_x块体和表面的候选结构，从而解决了共激活的活性位点问题。

作者在没有实验先验输入的情况下，首先构建体相的热力学凸包，然后识别低表面能表面并且评估CO和H的吸附能力，最后确定了CO活化的最低能量反应途径。

此外，作者收集了关于FeC_x结构和CO加氢途径的丰富信息：

（1）Fe₅C₂、Fe₇C₃和Fe₂C是FTS法生产烯烃过程中稳定的三个体相，其中Fe₇C₃和Fe₂C具有多个能量近似简并的体晶相；

（2）这些体相只有三个低表面能表面，即χ-Fe₅C₂(510)、χ-Fe₅C₂(111)和η-Fe₂C(111)，暴露出能放热吸附H原子的Fe位，其中表面Fe：C比分别为2、1.75和2；

（3）通过直接解离产生的共激活可发生在通过氢化动态产生的表面C空位（例如具有1.1 eV的势垒）。这些原子水平的理解有助于建立结构-活性关联和设计更好的FT催化剂。

In Situ Active Site for CO Activation in Fe-Catalyzed Fischer-Tropsch Synthesis from Machine Learning. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c04624.

https://doi.org/10.1021/jacs.1c04624.

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刘智攀/商城JACS：机器学习助力研究铁催化FTS中原位共活化活性位点

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