​郑大涂维峰/张振洲Chem. Eng. J.: 还原性气氛对FeCeNa催化剂CO2加氢制烯烃性能的影响

​郑大涂维峰/张振洲Chem. Eng. J.: 还原性气氛对FeCeNa催化剂CO2加氢制烯烃性能的影响
CO2浓度的增加引起了地球气候的剧烈变化,CO2催化转化为增值产品是减轻温室效应的一种很有前景的方法。然而,由于CO2的利用需要耦合CO2向C1中间体的转化和C-C耦联反应形成,因此这种转化仍然面临挑战。
郑州大学涂维峰、张振洲等分别在CO和H2的还原性气氛中制备了一系列FeCeNa催化剂并对其催化性能进行探究。
​郑大涂维峰/张振洲Chem. Eng. J.: 还原性气氛对FeCeNa催化剂CO2加氢制烯烃性能的影响
还原气氛对CO2转化率、CO选择性、FTY和O/P比有明显影响。当3% Ce的还原性气氛从CO换为H2时,催化剂具有较低的Fe3O4/FexCy,更高的缺陷氧比例和更高的CO2解吸温度。
吸附在表面的CO2可以与H2发生反应,产生较高比例的表面氧离子,这可能占据催化剂的表面并抑制CO2向CO的转化和CO向烃的转化。此外,当还原气体气氛从CO切换到 H2时,3% Ce的表面Na/Fe比降低,抑制了烯烃的形成。
​郑大涂维峰/张振洲Chem. Eng. J.: 还原性气氛对FeCeNa催化剂CO2加氢制烯烃性能的影响
因此,对于3% Ce,将还原性气氛从CO切换到 H2,导致CO2转化率从36%下降到12 %,CO选择性从11%提高到65%,FTY从1.37×10-6 molCO2/gFe•s降低到0.13×10-6 molCO2/gFe•s,O/P比从1.7减少到0.2。
Effects of the reducing gas atmosphere on performance of FeCeNa catalyst for the hydrogenation of CO2 to olefins. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.131388

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