余家国/张留洋Small: 原位辐射XPS对S型TiO2@ZnIn2S4光催化剂高效光催化CO2还原机制研究

在温和条件下将CO₂光催化还原(PCR)还原为化学燃料被认为有望缓解能源危机和温室效应。所以高效分级光催化剂的合理设计受到了人们的广泛关注。

武汉理工大学余家国、张留洋等报道了一种S型核壳TiO₂@ZnIn₂S₄异质结光催化剂，其能够高效光催化CO₂还原。

作者通过原位化学浴沉积反应在TiO₂空心球的外表面上生长了ZnIn₂S₄纳米片。这种合理的设计不仅能够为PCR反应提供大的比表面积和丰富的反应位点，而且能够有效抑制光生电子和空穴的复合。

同时，通过原位辐射X射线光电子能谱、功函数计算和电子顺磁共振(EPR)测试验证了S型光生电荷转移机制。在光照下，内电场(IEF)、界面能带弯曲和库仑相互作用的共同作用使得TiO₂CB中的光生电子很容易转移到ZnIn₂S₄ VB并与ZnIn₂S₄上的光生空穴复合，能够有效提高PCR性能。

TiO₂@ZnIn₂S₄(0.12 mmol g^-1)的CO₂吸附能力高于TiO₂(0.09 mmol g^-1)和ZnIn₂S₄(0.10 mmol g^-1)。TiO₂@ZnIn₂S₄的总CO₂光还原转化率(CO、CH₃OH和CH₄的总产率)比原始的ZnIn₂S₄和TiO₂分别增加了2.75倍和4.43倍。

这项工作为解决气-固PCR反应体系中没有助催化剂和牺牲剂的异质结光催化剂的形成和光生电荷转移机制提供了一种可行的方法。

In situ Irradiated XPS Investigation on S-Scheme TiO₂@ZnIn₂S₄ Photocatalyst for Efficient Photocatalytic CO₂ Reduction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202103447

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余家国/张留洋Small: 原位辐射XPS对S型TiO2@ZnIn2S4光催化剂高效光催化CO2还原机制研究

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