王定胜/苏亚琼Nano Letters：Lewis酸位点促进单原子Cu催化剂电催化CO2甲烷化

2023年10月12日下午6:12 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 45

设计用于电催化CO₂还原的电催化剂对与环境和能源问题至关重要。清华大学王定胜、西安交通大学苏亚琼等报道了一种Lewis酸负载的单原子Cu催化剂，用于电催化CO₂还原为CH₄。

DFT计算表明，金属氧化物(Al₂O₃和Cr₂O₃)中的Lewis酸位点可以通过优化反应中间物的吸附能来对单原子Cu的电子结构进行调控，从而促进电催化CO₂还原为CH₄的活性。对于Al₂O₃负载的Cu单原子，HCOO*的形成势垒低于COOH*，表明反应沿着CH₄和CH₃OH途径优先进行。

又由于CH₃O*的质子-电子转移会优先产生CH₄，证明Al₂O₃负载的Cu单原子催化剂有利于促进CH₄的生成。而弱Lewis酸Cr₂O₃负载的Cu单原子催化剂CO₂RR活性相对较差。

基于以上理论，作者制备了Al₂O₃负载的Cu单原子催化剂(C-Al₂O₃)，用来进行电催化CO₂甲烷化。

超薄多孔Al₂O₃富含的Lewis酸位点作为Cu单原子的锚点。在1.2 V_REH下，CH₄的法拉第效率达到62%，催化剂上的电流密度达到153.0 mA cm^-2。

Lewis acid site-promoted single-atomic Cu catalyzes electrochemical CO₂ methanation. Nano Letters, 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c02502

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