Nat. Commun.: 用于耐用锂离子电池的过渡金属掺杂富镍层状正极材料

掺杂是众所周知的提高层状正极材料电化学储能性能的有效策略。目前已经报道了许多关于各种掺杂剂的研究，然而掺杂剂及其对正极稳定性的影响之间的一般关系尚未确定。

在此，美国德克萨斯大学奥斯汀分校C. Buddie Mullins及韩国汉阳大学Yang-Kook Sun等人研究了不同掺杂剂（Mg²⁺、Al³⁺、Ti⁴⁺、Ta⁵⁺和Mo⁶⁺）的氧化态对富Ni正极材料Li[Ni_0.91Co_0.09]O₂的电化学、形貌和结构性能的影响。

软包锂离子全电池的恒流循环测试表明，高氧化态掺杂的正极性能明显优于未掺杂的正极和低氧化态的掺杂正极。特别是，掺杂Ta⁵⁺和Mo⁶⁺的Li[Ni_0.91Co_0.09]O₂正极在200 mA g^-1下循环3000次后容量保持在初始比容量的81.5%左右。

图1. 含不同掺杂剂的软包锂离子全电池的恒流循环测试

对初级粒子形态特征和层状晶格的表征表明，具有高氧化态的掺杂剂的稳定作用表现为高度取向、细长的晶粒微结构和Li/过渡金属（TM）阳离子有序的超晶格原子排列。

前者保持二次粒子的相干性以抑制内阻的增加，并且与容量保持密切相关。后者用作原子柱以防止深度充电时层状平面的坍塌，这是由降低Li/Ni层间混合能的+5和+6氧化态引起的。

因此，具有高氧化态的掺杂剂在微观和原子水平上稳定层状正极以延长使用寿命。未来应该努力探索其他具有高氧化态的掺杂剂，这些掺杂剂会在正极颗粒结构中产生有利的特征。此外，应重点研究镍含量超过90% 的正极，以提高能量密度并降低锂离子电池的钴含量。

图2. 掺杂剂的高氧化态促进了Li/TM有序结构

图3. 通过控制富镍层状正极的钴锰比优化电化学性能

Transition metal-doped Ni-rich layered cathode materials for durable Li-ion batteries, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-26815-6

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Nat. Commun.: 用于耐用锂离子电池的过渡金属掺杂富镍层状正极材料

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