逯乐慧团队AM：空间限制和双金属催化的协同策略提升锂硫电池的硫转化动力学

锂硫电池具有高理论比容量 (1675 mAh/g)、丰富硫资源、环境友好、价格低廉等优势，是一种高性能的新型储能电池。在放电过程中，硫锂化会形成一系列长链多硫化物(S₈→Li₂S₈→Li₂S₆→Li₂S₄)，它们容易溶解在醚基电解液中，造成快速的容量衰减和较差的循环稳定性。这种现象被称为“穿梭效应”，严重阻碍了锂硫电池的商业应用。

在此，中科院长春应用化学研究所逯乐慧研究员团队提出了一种核壳结构的Co/Ni双金属掺杂MOF/硫颗粒的策略来解决这一难题。

该策略巧妙地将硫颗粒封装在CoNiMOF的网状结构里，作者将其比喻为“鱼在网中”，CoNiMOF作为“网”为硫颗粒（“鱼”）提供了前所未有的空间限制和丰富的催化位点，且具有长期稳定性、离子筛选、强的多硫化物吸附能力、良好的多步催化转化效率。

多种物理化学和理论分析证明了空间限制和双金属催化的协同作用可以显著提升界面电荷转移动力学和硫转化动力学，从而抑制穿梭效应。

图1. 作用机制

总之，该工作采用核壳结构的Co/Ni双金属掺杂金属有机框架(MOF)/硫纳米粒子来解决锂硫电池多硫化物溶解等问题；这种方法通过将硫封装在有序结构中，提供了前所未有的空间限制和丰富的催化位点。这种保护层具有长期稳定性、离子屏蔽、高锂-多硫化物吸附能力和多步催化转换能力。

此外，MOF 的局部电子赋予了正极卓越的电子/锂离子转移能力。通过多种物理化学和理论分析，证明了由此产生的协同作用可显著促进界面电荷转移动力学、促进硫转化动力学并抑制穿梭。组装后的Li-S 电池在0.2C下循环400次后，容量稳定且高度可逆，衰减很小（每次循环 0.075%）；在高硫负荷下循环200次后，软包电池的面积容量为3.8 mAh cm^-2；软包电池的性能也得到了明显改善。

图2. 空间限制和双金属催化的协同作用

Synergizing Spatial Confinement and Dual-Metal Catalysis to Boost Sulfur Kinetics in Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202304120

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