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在电池电解液设计原则中，调整Li⁺的溶剂化结构是连接电解液化学和界面化学的有效途径。尽管最近提出的溶剂化调控策略能够改善电池的循环性，但一个全面的电解液设计策略仍然是必要的。

图1. 对PFPN分子和Li⁺溶剂化结构的理论研究

清华大学刘凯等报告了一种溶剂化调谐策略，利用分子立体效应来创造一个”笨重的配位”结构。

具体而言，笨重的乙氧基（五氟）环三磷苯（PFPN）可以有效地与Li⁺配位，然后PFPN的立体阻碍随后削弱了传统溶剂（如二甲醚）的配位能力，导致Li⁺溶剂化结构松散，增加了Li⁺-阴离子和Li⁺-PFPN的配位可能性。

由于这样的Li⁺溶剂化调整策略避免了现有策略（如HCE、LHCE、WSE、FWSE）中过高的盐浓度或过多的弱溶剂，这种设计的电解液表现出高的Li⁺导电性、优异的锂金属稳定性、均匀的锂金属沉积、高氧化稳定性和不可燃性。

图2. 锂沉积/剥离性能

基于这一策略，所设计的电解液产生了富含无机物的固体电解质界面（SEI）和正极-电解质界面（CEI），从而实现与锂金属负极和高压正极的良好兼容性。

因此，在4.6V的超高压下，Li/NMC811全电池（N/P=2.0）在150次循环后保持了84.1%的容量保持率，工业Li/NMC811软包电池实现了495Wh kg^-1的能量密度。

这项研究为电解液工程的Li⁺溶剂化调谐提供了创新的见解，并为开发高能量的锂金属电池提供了一条充满希望的道路。

图3. Li/NMC811全电池的性能

Tuning the Li+ Solvation Structure by a “Bulky Coordinating” Strategy Enables Nonflammable Electrolyte for Ultrahigh Voltage Lithium Metal Batteries. ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c02948

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