申烨华/王正Small: 超亲水碳纳米纤维内限制的纳米级和原子Ru电催化剂用于高效HER

氢气是一种可持续生产的能源载体，是能够解决能源危机和生态环境问题的最有前景的候选者。电催化析氢(HER)是最有效的制氢方法。但是设计更高效和任何pH值通用的HER催化剂极仍具有挑战性。

西北大学申烨华、王正等用Ru(bpy)₃Cl₂(bpy = 2,2′-联吡啶)浸渍大量环保的细菌纤维素(BC)，随后将其热解得到一系列用于析氢反应(HER)的Ru基催化剂(Ru@CNF)。

申烨华/王正Small: 超亲水碳纳米纤维内限制的纳米级和原子Ru电催化剂用于高效HER

Ru@CNF对HER的优异电催化活性可归因于受限制的亚2 nm Ru NPs和原子Ru物种的协同作用，以及氧化CNF内的尺寸限制，导致内部纳米纤维表面和Ru物种之间发生特殊的相互作用。

在HER过程中，当电流密度为10 mA cm^-2时，Ru@CNF的过电位分别为19.6 mV(1.0 M KOH)和55.0 mV(0.5 M H₂SO₄)，在10000次CV循环后仍保持活性。

DFT计算表明，Ru₁₅表现出比Ru₅₅(-0.46 eV和0.28 eV，H₂O吸附和解离自由能)和Ru₈₈(-0.27 eV和0.75 eV，H₂O吸附和解离自由能)更高的H₂O吸附自由能(-0.86 eV)和更低的H₂O解离自由能(0.13 eV)。

另外，Ru₁₅显示出比Ru₅₅(-0.22 eV)和Ru₈₈(-0.37 eV)更小的ΔG_H*(-0.14 eV)。ΔG_H*值越接近0 eV，催化剂的H*解吸和H₂生成越有利。因此，减小Ru NPs的尺寸可提供卓越的HER活性。

Nanoscaled and atomic ruthenium electrocatalysts confined inside super-hydrophilic carbon nanofibers for efficient hydrogen evolution reaction. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202102160

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