姜政/罗维Appl. Catal. B.：合理设计共价有机网络边缘用于催化生产过氧化氢

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姜政/罗维Appl. Catal. B.：合理设计共价有机网络边缘用于催化生产过氧化氢

过氧化氢的电化学合成在能源系统中具有重要意义，人们已经做出许多努力来开发高选择性和活性的碳基催化剂。然而，精确控制碳中局部的活性位点和密度仍然是一个挑战。
中国科学院姜政和东华大学罗维等人通过共价有机网络(CONs)的边缘缺陷工程构建具有可控密度和活性位点位置以及明确定义的活性能力的催化剂。
姜政/罗维Appl. Catal. B.：合理设计共价有机网络边缘用于催化生产过氧化氢
带有悬空羰基的优化催化剂在催化2e–途径的氧还原反应中表现出显著的活性，选择性超过99%，法拉第效率达93%。研究人员首先证明了无金属催化CON可用于H2O2生产。
通过构建网络的边缘缺陷工程，可以很好地控制CON的催化性能。通过在边缘加载C=O基团，CON(O-HATP-HKH-CON)在0 V至0.6 V的宽电位范围内显示出超过95%的超高选择性，并且具有超过10小时出色的长期稳定性。
姜政/罗维Appl. Catal. B.：合理设计共价有机网络边缘用于催化生产过氧化氢
DFT计算进一步表明，CONs的活性来自C=O基团旁边的碳，引入更多的C=O基团促进了OOH*的化学吸附，从而提高了活性和选择性。
这项工作提供了通过调节CONs的边缘缺陷特性以设计H2O2电合成催化剂的方法思路。
Rational Design of Edges of Covalent Organic Networks for Catalyzing Hydrogen Peroxide Production. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120605

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