郑大王景涛Angew：具有超快锂离子转移的薄层状无机固态电解质

无机超离子导体对高性能全固态锂电池具有广阔的前景。然而，由于晶界电阻和大厚度，传统无机固体电解质（ISEs）的离子电导率总是令人难以满意。

郑州大学王景涛等报道了一种薄层状无机固体电解质（LISE），首先通过自组装刚性亲水蛭石(Vr)纳米片制备具有~ 1.3 nm层间通道的13 μm厚层状框架，然后将Li_0.33La_0.557TiO₃(LLTO)前驱体浸渍在层间通道中，通过原位烧结成大尺寸、定向且无缺陷的LLTO晶体。

图1 材料制备及表征

LLTO晶体的有序排列，消除了结构缺陷，使Vr-LLTO晶体具有超快的Li⁺转移。所得的15 μm厚Vr-LLTO LISE在30℃下实现了8.22 × 10^-5 S cm^-1的高离子电导率和87.2 mS的离子电导，优于大多数报道的基于LLTO的电解质。

此外，通过共价键连接的Vr层状骨架的韧性为Vr-LLTO LISE提供了优异的机械性能。因此，组装后的LiFePO₄/Li电池在0.5C、60 ℃下循环150次后表现出148.9 mAh g^-1的优异循环性能，每次循环容量衰减为0.057%。

图2 锂对称电池性能

此外，作者结合实验结果和理论计算，探讨了有限间距下LLTO晶体的生长和传输机理。

刚性亲水通道的二维限制效应使得LLTO晶体能够沿c轴长距离有序排列，消除了结构缺陷，切断了快速Li⁺转移路径，允许有效的Li⁺传导。控制LLTO晶体在有限间距内的生长和排列以获得二维LLTO晶体的策略为超快Li⁺转移器件的合理设计提供了一种有希望的方法。

图3 LiFePO₄/Li电池性能

Preparing two-dimensional ordered Li0.33La0.557TiO3 crystal in interlayer channel of thin laminar inorganic solid-state electrolyte towards ultrafast Li+ transfer. Angew 2021. DOI: 10.1002/ange.202114220

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