哈工大Adv. Sci.: 离子液体辅助制备CoSe2-NiSe2异质结并用于高效析氢和柔性超级电容

合理设计催化剂的空间结构对于通过暴露催化活性中心和增加比表面积来提高催化性能至关重要。近日，哈尔滨工业大学张嘉恒和朱振业等通过控制合成过程中离子液体的体积，对CoNi金属-有机骨架(MOF)的杂原子掺杂和形貌进行了调控，随后经过硒化处理后形成N、P和F三掺杂碳(NPFC)包裹的CoSe₂-NiSe₂异质结构(CoSe₂-NiSe₂/NPFC)。

所制备的CoSe₂-NiSe₂/NPFC具有许多优点：首先，与未添加离子液体的片状中空结构相比，立方多孔状CoSe₂-NiSe₂/NPFC比表面积增加了近400%；其次，从离子液体中引入N、P和F掺杂物，导致碳材料中暴露更多的活性位点并增强了电负性，从而提高了CoSe₂-NiSe₂/NPFC收集质子的能力；最后，CoSe₂-NiSe₂异质结界面上的电荷转移影响了各组分的电子分布和电子结构，从而改善了HER和超级电容器的性能。

此外，研究人员使用同步辐射来比较CoSe₂-NiSe₂/NPFC、CoSe₂/NPFC和NiSe₂/NPFC中的Ni k边和Co k边，以揭示电荷转移途径。同时，密度泛函理论(DFT)计算验证了CoSe₂-NiSe₂/NPFC中的异质结和N、P和F三掺杂碳对电子结构的调节作用，由此产生的OH*/H*吸附降低了能垒提高了HER和超级电容性能。

因此，CoSe₂-NiSe₂/NPFC在酸性和碱性溶液中均表现出优异的HER活性，其在10 mA cm⁻²电流密度下的过电位分别为57 mV和86 mV。同时，CoSe₂-NiSe₂/NPFC作为阴极材料在柔性固态超级电容器中表现出优异的性能，在15.9 kW kg⁻¹的极高功率密度下，其能量密度为55.7 Wh kg⁻¹；其在1.0 A g⁻¹的电流密度下也表现出持续更长的放电时间(比容量: 649.5 C g⁻¹)。

综上，这种材料的设计为利用离子液体调制金属氧化物膜的形貌，以及从金属氧化物膜中衍生异质结和杂原子掺杂碳提供了新的思路。

Ionic Liquid Meets MOF: A Facile Method to Optimize the Structure of CoSe₂-NiSe₂ Heterojunctions with N, P, and F Triple-Doped Carbon Using Ionic Liquid for Efficient Hydrogen Evolution and Flexible Supercapacitors. Advanced Science, 2023. DOI: 10.1002/advs.202206029

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