杜菲/姚诗余EES：超共形化学机械稳定正极界面用于宽温高能全固态电池

富镍层状氧化物的全固态锂电池（ASSLB）存在固-固界面问题，尤其是在正极侧，从而导致界面传输恶化和性能快速退化。

在此，吉林大学杜菲教授、姚诗余副教授等人报告了一种变革性的机械策略，即在富镍层状金属氧化物和卤化物固体电解质（SE）之间建立超共形（Ultraconformal）正极界面。具体而言，作者采用机械工程方法，在复合正极中形成均匀且超共形的互穿网络，该网络表现出强大的机械性能，具有高模量和硬度，可承受化学机械变形。具有超共形界面的复合正极显示出优异的机械性能，具有很高的杨氏模量和维氏硬度，从而显著抑制了化学机械变形，促进了锂离子和电子的界面传输。

图1. m-NCM@Li₃InCl₆、 s-NCM@Li₃InCl₆和 B-NCM@Li₃InCl₆正极的结构表征

总之，该工作展示了一种简便的球磨策略，通过在 NCM 和 Li₃InCl₆之间建立超共形界面，显著提高了复合正极的电化学性能。这种合理的界面工程能够形成 NCM 和 Li₃InCl₆的连续互穿网络，从而克服了传统的固-固接触问题。复合正极的机械特性首次被揭示为在侵蚀性化学机械驱动力下形成超形正极界面的关键。得益于超共形物理接触，具有超共形正极界面的 B-NCM@Li₃InCl₆电极具有最佳的电化学性能，在 0.1C 时的容量为 216.4 mA h g^-1，初始库仑效率为 91.6%。

此外，即使在零下 20 摄氏度的低温条件下，ASSLB 仍能提供 118.4 mA h g^-1的容量。这些出色的性能可归功于复合正极中卓越的界面动力学性能，在循环过程中不会出现微裂缝和空隙，从而为电子和离子传输提供了有效的途径。

图2. m-NCM@Li₃InCl₆、s-NCM@Li₃InCl₆和 B-NCM@Li₃InCl₆正极的全电池性能

Ultraconformal chemo-mechanical stable cathode interface for high-performance all-solid-state batteries at wide temperatures, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee01551c

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