三单位联合JACS: 淬火诱导催化剂近表面金属原子功能化以增强电催化OER

开发一种用于调节电催化剂表面的结构、组成和电子结构的可靠策略对于电催化性能至关重要。

北京航天航空大学郭林、中科院物理所谷林、华南理工大学赵云、丘勇才等报道了一种简单的淬火策略，通过在盐溶液中快速冷却金属氧化物纳米催化剂来精确调控催化剂的表面结构，进而提升其碱性介质中电催化OER性能。

作者通过在1 M Fe(NO₃)₃溶液中淬火NiMoO₄纳米颗粒制备了NiMoO₄NPs-Fe-1催化剂，在 10 mA cm^-2电流密度下提供了257 mV的超低OER过电位和优异的稳定性，其活性优于迄今为止报道的大多数氧化物催化剂。

另外，淬火导致催化剂近表面区域的金属原子掺杂，并且发生Fe³⁺还原为Fe²⁺，同时导致Ni向Fe电子转移，因此提高Ni³⁺/Ni²⁺的比例。淬火在原子水平上产生具有丰富缺陷(尤其是氧空位)的无序阶梯表面，导致电活性表面积增加。

DFT+U计算表明，与Ni位点相比，引入的Fe位点提供了更低的理论过电位，Fe基双金属活性位点具有最低的OER中间体结合能。局部电子结构、催化剂表面Ni、Mo的配位环境和带隙能量变窄协同提高了电催化OER 性能。

这种淬火策略也适用于其他金属氧化物，如尖晶石型Co₃O₄、Fe₂O₃、CoSnO₃和LaMnO₃，都具有相似的表面改性和增强的OER 活性。另外，对于不同的金属氧化物，由于金属-O键、杂原子掺杂和缺陷水平的差异，应选择合适的盐溶液进行淬火以获得最佳催化活性。

Activating metal oxides nanocatalysts for electrocatalytic water oxidation by quenching-induced near-surface metal atom functionality. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c04737

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三单位联合JACS: 淬火诱导催化剂近表面金属原子功能化以增强电催化OER

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