Carbon Energy：移动式印刷策略功劳大，制备出贵金属单原子催化剂用于HER/HOR

目前为止，基于贵金属(PM)的催化剂对于析氢反应(HER)和氢氧化反应(HOR)表现出优异的催化活性和稳定性。然而，由于贵金属的储量稀少以及价格昂贵，这样限制了其在HER和HOR反应中的大规模使用。因此，对于未来的氢经济来说，迫切需要开发具有高效氢反应活性和最小PM负载量的催化剂。

近日，海南大学田新龙、康振烨和邓培林等利用移动印刷法，成功合成一系列PM SAC催化剂(SA-PM/CN，PM=Pd，Pt，Rh，Ir，Ru)，并且其表现出优异的氢反应活性。

具体而言，首先通过C₃N₄与PM盐之间的配位作用制备C₃N₄-PM前驱体，然后通过热解将这些分散的金属物质转移到氮掺杂的CN纳米片上。性能测试结果显示，SA-Pd/CN-CdS表现出比SA-Pt/CN-CdS和SA-Ru/CN-CdS更高的光催化析氢活性，而且在4小时内产生7483 μmol H₂。相应地，SA-Pd/CN-CdS的光催化产H₂速率为1871 μmol h⁻¹，比NP-Pd/CN-CdS高1.35倍。

对于HOR，SA-Pt/CN在150 mV_RHE下的电流密度为2.51 mA cm⁻²，高于NP-Pt/CN(1.31 mA cm⁻²)，甚至优于商业20% Pt/C(2.41 mA cm⁻²)。此外，所制备的SA-Pt/CN和SA-Ru/CN分别对HOR和HER表现出优异的稳定性。

实验结果和理论计算表明，Ru-N₄-C是具有大自旋极化的磁性SAC，具有不同的自旋上升和自旋下降的态密度；Ru原子的自旋极化电子结构产生自旋极化d带中心(E_d)，自旋上升d带中心更为负，表明Ru-H之间的反键轨道中充满了更多的价电子，这有利于Ru原子的HER活性。

更重要的是，由于氢吸附，Ru-N₄-C上的自旋密度和分解原子轨道磁矩(DAOMM)发生变化，这反映了氢吸附对Ru-N₄-C电子结构的显著影响以及d_z2轨道和氢原子之间的强相互作用。总而言之，这种简单通用的策略不仅为氢反应提供了有效的PM SAc，而且可以拓宽其在能量转换设备及其他领域的应用。

General Approach for Atomically Dispersed Precious Metal Catalysts toward Hydrogen Reaction. Carbon Energy, 2023. DOI: 10.1002/cey2.294

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