侯军刚教授AEM：近100%转化率和FE！人工光电化学系统新突破

人工光电化学系统利用半导体阳极和阴极收集太阳能转化为太阳能燃料，但是这种集成系统的整体性能较低，受到兼容性和耐用性的限制。

基于此，大连理工大学侯军刚教授（通讯作者）等人报道了一种致密异质结构光阳极在0.67 V下具有超过98%的选择性光电催化氧化转化率和超过99%的苯甲醇氧化法拉第效率（FE）。

特别是，采用异质结构光阳极和保护性光电阴极组成的一体化光电化学电池，可以同时在环境条件下进行高效的光电催化氧化转化和亚硝酸盐还原反应合成氨，FE超过98%。

利用DFT对CdS、CdS/CdIn₂S₄和CdIn₂S₄体系进行计算，以了解电荷传输机制。在态密度（DOS）图中观察到特征带隙，表明单相CdS和CdIn₂S₄平板具有半导体性质。

从能带结构上看，CdS模型的最大价带（VBM）主要由靠近费米能级（E_f）的S 3p和Cd 4d/4p轨道构成，而杂化的Cd 5s和S 3p轨道构成CBM。此外，三元CdIn₂S₄平板具有类似的禁带构型。

此外，在CdS/CdIn₂S₄中观察到新的杂质能级，有利于孔洞的积累和电荷的有效分离。模拟了3D差分电荷密度，详细描述了CdS和CdIn₂S₄异质界面的载流子迁移。

异质结中的界面化学相互作用为便利的电荷转移提供了一个有希望的传输通道，使CdS/CdIn₂S₄异质结模型的光生载流子的可用性有明显提高。

理论和实验分析表明，紧凑的CdS/CdIn₂S₄异质结光阳极不仅能提高电荷转移和分离效率，而且能提高PEC对太阳能转化的活性。

Simultaneous Photoelectrocatalytic Oxidation and Nitrite-Ammonia Conversion with Artificial Photoelectrochemistry Cells. Adv. Energy Mater., 2022, DOI: 10.1002/aenm.202201782.

https://doi.org/10.1002/aenm.202201782.

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