王春生等人Nature Sustainability：高熵水系电解质用于全温锌电池

人们对交通电气化和电网储能需求的日益增长，推动着全球范围内电池的发展。然而，锂离子电池的供应链面临着资源稀缺的巨大挑战。因此，开发更可持续的电池储能系统的趋势正在不断增长。水系锌电池是当下最有希望代替锂离子电池的储能系统之一，但其电解液设计却是一大难题。

在此，美国马里兰大学王春生教授与美国陆军实验室Oleg Borodin等人设计了一种将LiCl作为支撑盐的ZnCl₂高熵电解液（HEE）。

其中，Li-Cl解离、[ZnC_4−m^2−m]n聚集体长度的减少以及自由溶剂氢键网络的破坏之间的竞争产生了一种独特的受抑溶剂化结构，使得该电解液具有高熵和优异的离子电导率，从而极大地稳定了溶剂并抑制了结晶。

因此，该电解液可同时实现宽电化学窗口和出色的工作温度范围(-80 °C至+80 °C，仅在该电解质中发现)。

图1. 锌金属负极在不同温度下的电化学性能

结果表明，一旦电解液优化到Li₂ZnCl₄·9H₂O，组装后的锌空气电池可以在-60 ℃和+80 ℃温度范围内，以0.4 mA cm^-2的电流密度稳定循环超过800小时，且能够实现100%的超稳定锌沉积/剥离。即使在-60 ℃下，也可以保持高于80%的室温功率密度。

同时，先进的表征和理论计算揭示了其高熵的溶剂化结构，这也是导致其具有优异性能的根本原因。因此，本文提出了一种合理的电解液设计策略，为下一代锌电池奠定了基础。

图2. HEE在锌空气电池中的应用

All-temperature zinc batteries with high-entropy aqueous electrolyte，Nature Sustainability 2023 DOI: 10.1038/s41893-022-01028-x

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