安大鹿可ACS Nano：氧化还原催化实现高能柔性固态锌-硫电池

在水系锌离子电池中，嵌入化学通常会挫败实现高能量密度的尝试。释放锌-硫氧化还原化学的全部潜力需要调控动力学响应和正极组成之间的反馈。还应同时跟踪电池退化机制。

安徽大学鹿可等设计了一种高能Zn-S系统，其中通过在硫纳米颗粒内原位界面聚合Fe(CN)₆^4–掺杂的聚苯胺来制造高容量正极。

图1 材料合成和氧化还原催化促进硫可逆转化的示意图

与硫相比，Fe^II/III(CN)₆^4/3–氧化还原介质表现出明显更快的阳离子（脱）嵌动力学。较高的正极电位（Fe^II(CN)₆^4–/Fe^III(CN)₆^3– ∼ 0.8 V vs S/S^2–∼ 0.4 V）在电池放电过程中自发催化硫的完全还原（S₈ + Zn₂Fe^II(CN)₆ ↔ ZnS + Zn_1.5Fe^III(CN)₆，ΔG = -24.7 kJ mol^-1)。

在反向充电过程中，开放的铁氧化还原物质为ZnS的活化提供了较低的能量势垒，并且容易的Zn²⁺嵌入传输促进了S和ZnS之间的高度可逆转化。

图2 可逆硫氧化还原转化机理研究

因此，具有70 wt%硫含量的蛋黄-壳结构正极可提供1205 mAh g^-1的可逆容量，0.58 V 的平坦平台电压，200次循环中的低平均衰减率（0.23%/循环），以及720 Wh kg_sulfur^-1的能量密度。

此外，一系列非原位研究揭示了Zn-S电池的退化本质：非活性ZnS纳米晶体的聚集，而不是Zn负极的耗尽。令人印象深刻的是，采用复合正极组装的柔性固态锌电池实现了375 Wh kg_sulfur^-1的能量密度。这项工作提出的氧化还原电催化效应为可调Zn–S化学提供了可靠的见解。

图3 柔性固态Zn-S电池的性能

Redox Catalysis Promoted Activation of Sulfur Redox Chemistry for Energy-Dense Flexible Solid-State Zn–S Battery. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c08645

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