王成亮ACS Nano: 原位合成有机多硫化物实现锂硫电池空间/动力学共调节

锂硫（Li-S）电池被认为是下一代锂电池最有前途的替代品之一。然而，多硫化锂的溶解和穿梭导致循环稳定性和库仑效率降低，严重阻碍了其实际应用。

为此，华中科技大学王成亮教授等人提出了一种策略，即通过添加特殊添加剂原位合成不溶性有机多硫化物以同时促进氧化还原动力学和抑制多硫化锂的穿梭。受之前报道工作的启发，添加剂与锂盐阴离子或溶剂分子之间的弱分子间相互作用可以调节锂溶剂化鞘，这里作者选择了1,3,5-三甲酰间苯三酚（TFP）作为添加剂与多硫化物阴离子相互作用。

研究表明，添加TFP导致形成了不溶性有机多硫化物，这些有机多硫化物呈纳米颗粒聚集体的形式且能够吸附未转化的多硫化锂。因此，该有机多硫化物可以有效地在空间上抑制多硫化锂的穿梭效应。此外，有机多硫化物作为活性氧化还原介质，显示出比多硫化锂更快的S化学氧化还原动力学。

图1. 不溶性有机多硫化物对多硫化锂的吸附

通过对穿梭效应的有效空间抑制和对S化学氧化还原动力学的充分调节，当S正极中添加50 wt %的TFP时，其初始容量高于没有TFP的正极（1219 vs 1134 mAh g^-1）。

结果证实，通过S-S键的断裂和重组形成的有机多硫化物仍然具有电化学活性，因此基于TFP的正极表现出超过300次循环的长期稳定性，CE为 99.59%，容量为847.6 mAh g^-1。甚至，将电解液/硫（E/S）比降低至5 μL mg^-1并将硫负载量提高至3 mg cm^-2时，基于TFP的Li-S电池在0.2 C的电流密度下40次循环后显示出877.6 mAh g^-1的高容量，并且在超过150次循环后具有87.3%的高容量保持率。

这项研究证明了一种通过不溶性有机多硫化物氧化还原介体实现高效空间和动力学共调节的方法，并阐明了锂硫电池的实际应用。

图2. 含TFP的Li-S电池的电化学性能

In Situ Synthesis of Organopolysulfides Enabling Spatial and Kinetic Co-Mediation of Sulfur Chemistry, ACS Nano 2022. DOI: 10.1021/acsnano.2c01390

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