中科大陈乾旺AM: 层间膨胀石墨烯基体中构建石墨-氮键用于酸性ORR

具有高电催化活性的无金属碳基材料是一种可再生能源系统中氧还原反应(ORR)的催化剂。然而，在酸性电解质中碳活性位点的低固有活性和活性位点的暴露不足降低了碳纳米材料作为ORR催化剂的性能。

因此，中国科学技术大学陈乾旺团队报道了一种在0.1 M HClO₄中具有0.81 V半波电位的新型碳基ORR电催化剂，其具有优异的ORE性能。

该催化剂比商业20 wt% Pt/C有更好的耐久性(100小时反应时间)，另外该催化剂是通过在石墨碳中构建石墨-氮(GN)键合的五边形以提高碳位点的内在活性，并通过扩大层间距增加活性位点的数量。

X射线吸收光谱和像差校正的电子显微镜表征证明碳材料中形成了GN键合五边形。

DFT计算表明，GN键合五边形可以调节五边形边缘催化位点的共轭π电子，可大大降低ORR的总能垒，增强了ORR的活性。该实验证明了氮掺杂拓扑缺陷的高活性，为金属-氮共掺杂催化剂的合理设计提供了更多的思路。

Constructing Graphitic-Nitrogen-Bonded Pentagons in Interlayer-Expanded Graphene Matrix toward Carbon-Based Electrocatalysts for Acidic Oxygen Reduction Reaction. Advanced Materials, 2021. DOI:10.1002/adma.202103133