汪淏田团队，最新Nature！

以可再生电力为能源输入的电化学碳捕获技术，在碳管理方面很有前景，但仍然存在捕获率低、氧敏感性低或系统复杂性低等问题。

在此，来自美国莱斯大学的汪淏田等研究者展示了一个连续的电化学碳捕获设计，通过耦合氧/水(O₂/H₂O)氧化还原偶联与模块化固体电解质反应器。相关论文以题为“Continuous carbon capture in an electrochemical solid-electrolyte reactor”于2023年06月28日发表在Nature上。

从各种稀释来源(如工业废气到大气)捕获二氧化碳，在全球二氧化碳排放管理以及促进下游二氧化碳储存和利用方面，发挥着越来越重要的作用。

现有的碳捕获技术(如胺洗脱和Ca(OH)₂/CaCO₃/CaO+CO₂循环过程)，通常依赖于能源密集型和集中式热循环过程，其中需要较高的温度(如CaCO₃分解时的900°C)来释放吸收的CO₂。

其他使用具有高孔隙率和表面积的固体吸附剂的碳捕获方法，如金属有机框架(Metal-Organic Frameworks，简称MOFs)，显示出有前景的捕获能力，但循环稳定性较差，特别是在暴露在湿度条件下时。

尽管由于其高能效、分散操作、环境反应条件以及可使用可再生电力的能力，电化学碳捕获方法因其吸引力而受到关注，但在广泛实施之前仍必须解决重大挑战。

总体而言，电化学碳捕获依赖于氧化还原活性载体或pH摇摆，来吸收和释放CO₂。氧化还原活性载体，如醌类化合物，由于其在还原和氧化状态下结合和释放CO₂分子时，涉及的便利反应动力学而具有高能效。

然而，它们实际应用仍受低捕获速率(通常<10 mA cm⁻²)和对大多数CO₂来源中存在的O₂气体的敏感性的限制。另一方面，使用盐或水电解分离碱性和酸性溶液，以进行CO₂吸收并随后酸化以释放CO₂的pH摇摆方法已被报道对O₂不敏感，可以提供更大的电流(约100mA cm⁻²)。

然而，将电解过程与CO₂吸收过程解耦，需要耗能密集型的下游气液接触过程，尤其是在低CO₂浓度下。此外，不同pH摇摆设计产生的副产物，如水裂解产生的H₂或NaCl电解产生的Cl₂，给分散式碳捕获带来了复杂性和挑战。

在本研究中，研究者报告了一种不同的碳捕获设计，通过将O₂/H₂O电解与多孔固体电解质(PSE)反应器相结合，实现了从一系列工业相关CO₂源中连续和模块化的CO₂捕获，具有工业相关的捕获速率、高能效、无O₂敏感性和易于扩展和适应性。

如图1a所示，研究者的固体电解质反应器包括一个ORR(O₂ + 2H₂O + 4e⁻ = 4OH⁻)阴极和一个OER(2H₂O = O₂ + 4H⁺ + 4e⁻)阳极，它们之间由一个紧凑但多孔的固体电解质层隔开，以允许高效的离子传导(图1的补充图)。通过执行这种OER/ORR氧化还原电解，系统不消耗或产生任何化学物质，因为阳极产生的O₂可以回收回阴极进行化学平衡。

为了避免过充，在电极和PSE层之间插入了一个阴离子交换膜(AEM)和一个阳离子交换膜(CEM)。当O₂分子在阴极上被活性ORR催化剂(如商业Pt/C)还原时，会在催化剂-膜界面生成大量的氢氧根离子(OH⁻)，这些离子迅速与流中的CO₂分子反应，形成碳酸根或碳酸氢根离子(图1b)。

这些碳酸根离子受到电场的作用而迁移到AEM中进入PSE层。同时，阳极侧的水被氧化产生相同量的O₂，该O₂被消耗并释放出质子(H⁺)，这些质子穿过CEM进入中间层以补偿电荷。这些交叉碳酸根和质子离子重新结合形成CO₂气体，可以通过经过PSE层的循环水流连续推出并收集在其高纯度形式中(图1c)。

通过执行氧还原反应(ORR)和氧化反应(OER)的电解，研究者的设备可以在高碱性阴极-膜界面高效地吸收稀释的二氧化碳(CO₂)分子，形成碳酸根离子，然后通过来自阳极的质子流量进行中和过程，从而连续输出高纯度(>99%)的CO₂流。

在整个碳吸附/释放过程中不需要化学输入，也不会产生副产物。在模拟烟气中，研究者的碳捕集固体电解质反应器显示出高碳捕捉率(440 mA cm⁻²，0.137 mmol_CO2 min⁻¹ cm⁻²或86.7 kg_CO2 day⁻¹ m⁻²)，高法拉第效率(基于碳酸根 > 90%)，高碳去除效率(>98%)以及低能量消耗(从大约150 kJ每摩尔CO₂开始)。这表明具有潜在的应用前景。

图1. 研究者的固体电解质反应器设计，用于从不同的二氧化碳源捕获碳

图2. 使用标准Pt/C和IrO₂催化剂的固体电解质反应器中碳捕获的概念验证和性能评估

图3. 利用Co-SAC进行碳捕获评估

图4. 提高碳捕获能源效率的可能方法

综上所述，鉴于可用的带电荷-电子耦合过程(HER/HOR，醌氧化还原耦合，流动电池氧化还原耦合等)，研究者的固体电解质反应器建立了一个多功能的碳捕集平台，可以在未来的许多实际场景中实现。

值得注意的是，许多电化学氧化还原耦合，如HER/HOR，比研究者在此工作中展示的OER/ORR耦合具有更好的反应动力学和更低的过电位，这可以大大降低电池操作电压并提高碳捕集效率。

作为未来研究的方向，各种电池和操作参数，如固体电解质层的厚度，操作温度和压力，氧化还原耦合催化剂改进和反应途径调优，可以进一步优化以提高碳捕集能源效率和实际部署的成本。

作者简介

汪淏田教授于2011年本科毕业于中国科学技术大学物理系，后赴美国斯坦福大学完成应用物理系博士学位（导师是9312崔屹教授），2016年起担任哈佛大学罗兰学者并组建课题组开展独立工作，2019年起加入莱斯大学化学与生物工程系任助理教授。课题组专注于发展新型电化学催化剂、电化学催化发生器，研究不同催化反应在能源、环境领域中的实际应用。

课题组已在Science, Nature Energy, Nature Catalysis, Chem, Joule 等顶尖杂志上发表论文60余篇，已连续多年入选全球高被引学者。担任Nano Letters早期职业生涯顾问委员会。荣获奖项包括加拿大高等研究院全球学者，韦尔奇基金会研究奖，35岁以下科技创新35人，Roy E. Campbel Faculty Award等。

文献信息

Zhu, P., Wu, ZY., Elgazzar, A. et al. Continuous carbon capture in an electrochemical solid-electrolyte reactor. Nature 618, 959–966 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06060-1

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-06060-1

原创文章，作者：Gloria，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/11/722a296676/

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