吉大徐吉静EnSM：TEMPO接枝多功能正极实现高能效锂氧电池

具有良好接触界面的可溶性氧化还原介质 (RM) 被认为是实现高效锂氧 (Li-O₂ ) 电池的有效方法。然而，氧化RMs从正极的穿梭效应会导致RMs功能的退化和电池循环稳定性降低。

在此，吉林大学徐吉静教授等人首次将吡咯单体改性的2,2,6,6-四甲基哌啶氧化物 (Py-TEMPO) 锚定到三维多孔自支撑ZnO@C/泡沫镍 (NF) 导电基底中获得了ZnO@C@Polypyrrole-TEMPO (PPy-TEMPO)/NF复合材料，可直接用作Li-O₂电池的自支撑正极。

这种新型正极可以结合导电聚合物的优点和TEMPO自由基的氧化还原活性，组装的Li-O₂电池具有6.9 mAh cm^-2的高放电比容量以及与电解液中的4-OH-TEMPO相似的0.6 V低过电位。此外，该电池还具有延长的循环寿命（≈40次循环），是溶解在电解液中的4-OH-TEMPO的8倍（5次）。

图1. ZnO@C@PPy-TEMPO/NF复合材料的机理及表征

此外，作者还研究了锚定TEMPO在提高电化学性能方面的详细催化机制。该复合正极具有以下优点：

（1）NF上的三维阵列多孔结构提供了高比表面积，增加了正极的催化活性中心并容纳更多的放电产物；

(2) 导电PPy的高电导率有利于正极的快速电荷传导和传质；

(3)导电PPy基底与锂离子的阳离子-π效应提供大量吸附位点，有助于实现放电产物的“同构生长”；

(4) 成功锚定的TEMPO作为降低电荷过电位的活性RM，可以有效抑制氧化还原介质穿梭效应和锂负极腐蚀。因此，该研究巧妙的设计和深入的机理研究为解决RM的穿梭效应和设计 Li-O₂电池的先进正极提供了新途径。

图2. 基于该复合正极的Li-O₂电池的电化学性能

A TEMPO-grafted multi-functional cathode with strong anchoring ability towards redox mediators for high energy efficiency Li-O₂ batteries, Energy Storage Materials 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.11.038

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