8篇催化顶刊：EES、Small、Adv. Sci.、JMCA、Nano Energy、Chem. Eng. J.等最新成果

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1. Energy Environ. Sci.: 受阻Lewis酸碱对助力高选择性电催化N2和CO2转化为尿素
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同时将N2和CO2电催化转化为高附加值的尿素备受期待，但该反应面临反应物分子缺乏化学吸附、活化和偶联活性等限制。基于此，中国科学院过程工程研究所张光晋团队在花状硼酸镍[Ni3(BO3)2]中精确设计了独特的受阻Lewis酸碱对(FLP)，其中表面羟基和相邻Ni位分别用作Lewis碱和酸，以实现高效电催化N2和CO2转化为尿素。
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综合研究证实，FLPs中的Lewis碱性和酸性位点通过轨道相互作用协同作用，靶向捕获惰性CO2和N2。随后，惰性气体的成键轨道和反键轨道分别与Lewis酸的空轨道和Lewis碱的非成键轨道相互作用，通过FLPs实现分子活化。之后，*N=N*和CO中间体通过σ轨道羰基化策略进行电催化C-N偶联以生成*NCON*前体。因此，Ni3(BO3)2-150纳米晶体在-0.5 V vs. RHE下的尿素产率最高，为9.70 mmol h-1 g-1，法拉第效率为20.36%。
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实验表征和理论模拟表明，FLPs中的不饱和Ni位和相邻羟基不仅协同作用于惰性N2和CO2的靶向吸附，而且通过独特的“供体接受”过程有效地激活反应物分子。更重要的是，退火处理后新出现的低自旋态Ni2+位点(LS t2g6eg2)通过“σ轨道羰基化”策略促进*N=N*和CO的自发耦合生成所需的*NCO*尿素前体。该工作为同时实现吸附、活化和活化尿素电合成过程中反应物分子的偶联过程提供了新的见解。
Highly Selective Electroreduction N2 and CO2 to Urea over Artificial Frustrated Lewis Pairs. Energy & Environmental Science, 2021. DOI: 10.1039/D1EE02485J
2. Small: 小小“吃豆人”，拥有高性能：Ti-CoSx HSS用于高效稳定电催化OER
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过渡金属硫化物(TMS)是具有良好性能的析氧反应(OER)电催化剂。开发新的策略来提高 TMS的电化学性能具有重要意义。近日，华东师范大学余承忠、刘超等制备了一种独特的类似“吃豆人”的钛掺杂硫化钴中空超结构(Ti-CoSx HSS)作为OER电催化剂，该催化剂具有优异的电催化OER性能。
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研究人员通过使用NH2-MIL-125@ZIF-67 MOF-MOF异质结构作为前体，通过顺序硫化工艺合成了类似“吃豆人”的Ti掺杂CoSx中空超结构。由于由互连的纳米笼和掺杂Ti的CoSx组成的复杂超结构，Ti-CoSx空心超结构表现出增强的物质和电子转移，并且扩大活性位点暴露，提高了催化剂的电化学活性和稳定性。
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在1.0 M KOH溶液中，Ti-CoSx HSS在10 mA cm-2电流密度下的OER过电位为249 mV，Tafel斜率为45.5 mV dec-1，性能与许多报道的金属硫化物和钛改性金属氧化物/氢氧化物基电催化剂相当甚至更高。另外，Ti-CoSx HSS在10 mA cm-2电流密度下能个连续运行24个小时，仅有约5.8%的电流损失，远小于RuO2的33.4%的值。该工作提出了一种新的合成策略，为构建精心设计的具有复杂结构的MOF衍生物铺平了道路。
A Pacman-Like Titanium-Doped Cobalt Sulfide Hollow Superstructure for Electrocatalytic Oxygen Evolution. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202103106
3. Adv. Sci.: 石墨炔诱导铁空位用于高效氮转化
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在环境条件下电催化固氮为氨(ENFA)已成为Haber-Bosch工艺最有前途的替代方案，在电催化剂上构建空位缺陷已被证明能够对N≡N活化以合成氨。然而，到目前为止，在可控制造用于高效ENFA 的阳离子空位方面仍然很少报道。基于此，中国科学院化学研究所李玉良、香港理工大学黄勃龙和山东大学薛玉瑞等报道了一种在石墨炔上制备富含铁空位(VFe)的三氧化二铁以形成异质结构(IVR-FO/GDY，质量负载：0.246 mg cm-2)的简便有效的方法，用于高效和高选择性ENFA。
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相关表征和实验结果表明，由于GDY与Fe3O4之间的协同作用, 在IVR-FO/GDY晶体结构中可以产生大量Fe空位。该催化剂具有优异的催化活性，NH3的生产速率达到127.92±9.11 µg h-1 mgcat.-1，FE为59.48±2.57％，远远超过了所有的先前报道的Fe基催化剂以及大多数其他类型的催化剂。因此，掺入GDY的催化剂具有实际应用前景。
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密度泛函理论(DFT)计算表明，空位在电催化过程中在加速氮还原方面发挥了重要作用。Fe3O4中的界面耦合和空位显著促进了催化剂中的电子转移，从而有利于电催化的高效吸附/解吸，从而产生优异的ENFA性能。这项工作中提出的策略为设计和制造用于在环境条件下合成氨以及其他能量转换反应的新型催化剂提供了新的见解。
Graphdiyne-Induced Iron Vacancy for Efficient Nitrogen Conversion. Advanced Science, 2021. DOI: 10.1002/advs.202102721
4. J. Mater. Chem. A: 改变自旋态，性能大提升：反钙钛矿氮化物用于高效析氧反应
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高效且低成本的析氧反应(OER)电催化剂是电化学能量转换和存储技术的关键。然而，目前缺乏一种策略来指导具有功能可调性的具有成本效益的反钙钛矿氮化物的开发。近日，南京大学陈兆旭、闫世成等通过在Fe位点部分掺杂Ni来触发Cu0.5NFe3.5中Fe3+从低自旋到高自旋的转变，以重建原位电化学形成的FeNi(羟基)氢氧化物催化层的磁性，从而加速电催化OER。
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磁性测试表明，Cu0.5NFe3Ni0.5显着加速原位氧化电化学形成的无定形FeNi(氧)氢氧化物氧化还原对、初始水氧化步骤以及随后的水氧化。理论计算表明，由于动力学上有利的量子自旋(轨道)交换相互作用，高自旋Fe3+在铁磁性Cu0.5NFe3Ni0.5核上诱导形成顺磁性FeNi(羟基)氢氧化物催化层以加速OER动力学。
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具体而言，通过在反钙钛矿Cu0.5NFe3.5中掺杂Fe位点来调节Fe3+的自旋态跃迁可以优化电子构型并加强界面相互作用，以实现Cu0.5NFe3Ni0.5和FeNiOOH之间的快速电子转移，从而产生顺磁性FeNiOOH以触发低过电位的OER。因此Cu0.5NFe3Ni0.5作为出色的OER电催化剂，在10 mA cm-2电流密度下的过电位为244 mV，性能优于基准IrO2催化剂。本工作的发现有望开启设计理想的基于反钙钛矿的电催化剂的潜力，该电催化剂具有可调节的自旋状态，用于能量转换和存储领域。
Spin Unlocking Oxygen Evolution Reaction on Antiperovskite Nitrides. Journal of Materials Chemistry A , 2021. DOI: 10.1039/d1ta07561f
5. Nano Energy: 银耳状MoS2-AB/NF颗粒用于稳定全水解
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电解水分解制氢技术是一种很有前景的可再生能源利用方法。因此，开发低成本、高活性的双功能电极材料至关重要。近日，上海电力大学刘永生、周桃等通过一步溶剂热反应在泡沫镍基材上制备银耳状MoS2-乙炔黑颗粒(MoS2-AB/NF)，该催化剂在碱性介质中的过水电解中表现出优异的电催化性能。
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优化后的MoS2-AB (75)/NF对水分解显示出出色的电催化性能。在1.0 M KOH溶液中，电流密度为10 mA cm-2时，MoS2-AB (75)/NF上的HER过电位和OER过电位分别为77 mV和248 mV，Tafel斜率分别为97.8 mV dec-1和72.8 mV dec-1。另外，该电催化剂在1.0 M KOH溶液中还具有优异的稳定性。MoS2-AB (75)/NF在10 mA cm-2的电流密度下连续运行15个小时，不论是HER还是OER，性能基本不变。
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使用MoS2-AB(75)/NF催化剂在1 M KOH中作为阳极和阴极电极组装双电极水分解电解槽，在没有iR补偿的条件下，仅需要1.51 V的小电池电压就能产生10 mA cm-2的电流密度。此外，该电解槽在12小时内保持非常稳定的电流密度，表明MoS2-AB(75)/NF电催化剂在整个水分解过程中具有出色的长期耐久性。这项工作可能为设计自支撑双功能电催化剂以实现高效的整体水分解反应提供新思路。
Self-Supported Tremella-Like MoS2-AB Particles on Nickel Foam as Bifunctional Electrocatalysts for Overall Water Splitting. Nano Energy, 2021. DOI: 10.1016/j.nanoen.2021.106707
6. Appl. Catal. B.: 双缺陷，双功能！硫/氧双缺陷MoS2@TiO2光催化废水处理并回收氢能
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同时回收氢能与降解难降解有机污染物是解决能源和环境问题的一种有吸引力的解决方案。而光催化是一种有前景的能源和环境应用技术。近日，中山大学李传浩、耶鲁大学Gary W.Brudvig等设计了一种由超薄MoS2-x纳米片修饰的具有氧空位的分级TiO2微球的双缺陷异质结(MoS2-x@TiO2-OV)，用于同时降解污染物和释放氢气。
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MoS2-x@TiO2-OV表现出显着增强的光催化活性，H2析出速率为2985.16 μmol g-1 h-1。在处理模拟制药废水中，MoS2-x@TiO2-OV能够净化各种难降解污染物，在恩诺沙星降解过程中，H2析出速率最高为41.59 μmol g-1 h-1。该催化剂在处理模拟焦化废水时，H2析出速率为102.72 μmol g-1 h-1，矿化率为50%。
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EPR光谱和DFT计算表明，MoS2-x@TiO2-OV在水分解中优异的光催化性能和良好的稳定性可归因于以下三个方面：1.OVs可以增强TiO2 HM表面的催化氧化能力，从而有效去除污染物；2.具有大表面积的TiO2 HM的3D结构可以有效减少2D MoS2纳米片的团聚和堆积；因此，超薄结构暴露出更多的活性硫位点以及MoS2的边缘形成；3.受益于富OVs的电子供体性质和S缺陷的电子受体性质的协同作用，这种双缺陷结构可以促进光载流子分离、半导体-催化剂界面之间的电荷转移，并实现最佳H+和MoS2之间的亲和力。
Photocatalytically Recovering Hydrogen Energy from Wastewater Treatment using MoS2@TiO2 with Sulfur/Oxygen Dual-Defect. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120878
7. Chem. Eng. J.: 混合氧化态Cu2O纳米线选择性电催化还原硝酸盐为N2
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选择性电催化硝酸盐还原反应(NO3RR)生成N2是一种很有前途的硝酸盐处理技术。然而，缺乏高效电极仍然是实现目标的主要障碍。对于非贵金属电极，氧原子在铜上的强吸附导致选择性低，在长期运行过程中会导致亚硝酸盐的积累。基于此，同济大学王颖团队报道了一种基于表面化学工程的具有混合氧化态的稳定的Cu2O纳米线(CuO/Cu2O NWs)，用于高选择性NO3RR。
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所制备的CuO包覆的Cu2O纳米线(CuO/Cu2O NWs)，其中Cu具有可变的氧化态(I/II至0/I)并且能够同时吸附氢/氧。活性位点生长在Cu/Cu2O NW的一维(1D)电子通道结构上，并提供了异常高的NO3–去除率和N2选择性。原位红外光谱电化学分析证实了氢和氧原子可以同时吸附在Cu/Cu2O NW上。
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Cu/Cu2O NW上H2的分裂和H*吸附能够产生足够的H*并限制H2气泡的负面影响。微分电化学质谱(DEMS)证实了在Cu/Cu2O NW上生成N2的选择性超过99.8%。计算研究表明，活性Cu/Cu2O NW降低了与硝酸盐活化和N-N耦合相关的自由能变化。本文提出了基于硝酸盐还原产生二氮的能量有利途径，并阐明了这种选择性二氮形成的起源。
Selective Electrocatalytic Reduction of Nitrate to Dinitrogen by Cu2O Nanowires with Mixed Oxidation-State. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133495
8. Chem. Eng. J.: 非氧阴离子调节原位钴基异质结用于催化碱性HER
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清洁能源技术，尤其是在析氢反应(HER)需要更高效的钴基催化剂。然而，需要有效的策略调节钴基催化剂催化活性以推动HER的实际应用。近日，湖南大学Muhammad-Sadeeq Balogun (唐杰)、中山大学Yuwen Hu等报道了一种在具有成本效益的3D不锈钢网状基材上合成各种Co基异质结二维纳米结构的非氧阴离子调节策略，用于在碱性介质中进行高效HER。
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研究人员分别对CoO进行磷化、氮化和硫化以形成CoO-CoP(SSM/CoOP)、CoO-CoxN(SSM/CoON)和CoO-CoSx(SSM/CoOS)。CoOP具有优异的HER催化性能，SSM/CoOP在10 mA cm-2的电流密度下显示出31 mV的最低过电位，这不仅比其相应的氧化催化剂(SSM/Co3O4)和直接磷化催化剂(SSM/CoP)催化剂低，在动力学上也与基准Pt-C催化剂相当。
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SSM/CoOP的优异性能可归因于以下几点：(i)来自SSM的Fe诱导CoO和CoP之间的强电子相互作用，以及(ii)一维纳米线和二维纳米片双重纳米结构，可以有效增加其活性面积和活性位点的暴露，从而提高催化活性。SSM/CoOP在10 mA cm-2时表现出268 mV的OER过电位。组装后的SSM/CoOP//CoOP仅需要1.57 V的总电压即可达到10 mA cm-2的电流密度。更重要的是，无氧策略还可以有效地扩展到SSM/CoON和SSM/CoOS。这个概念是通用的，可以应用于其他过渡金属基电催化剂。
Non-Oxygen Anion-Regulated In situ Cobalt based Heterojunctions for Active Alkaline Hydrogen Evolution Catalysis. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133514

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