李永生AFM：首次实现基于硝酸根的锂金属电池用离子液体电解液

合理设计有前景的电解液被认为是提高锂金属电池（LMB）循环稳定性的有效策略。华东理工大学李永生等提出了一种精心设计的基于离子液体的电解液，该电解质由作为锂盐的双三氟甲磺酰基亚胺锂、作为功能溶剂的1-乙基-3-甲基咪唑鎓硝酸盐离子液体（[EMIm][NO₃]IL）和氟代碳酸乙烯酯（FEC）以及作为稀释溶剂的1,2-二甲氧基乙烷（DME）组成。

图1. 分子动力学模拟

具体而言，采用[EMIm][NO₃] IL作为溶剂成分，有利于形成特殊的Li⁺配位的NO₃-溶剂化结构，从而使溶剂化的NO₃-继续进行电化学还原，并形成非常稳定和导电的固体电解质界面。

以FEC作为另一种功能溶剂，以DME作为稀释溶剂，所配制的电解液具有较高的氧化稳定性和离子传导性，并赋予其更好的电化学反应动力学。

图2. 半电池性能

因此，所配制的电解液表现出超可逆和稳定的锂剥离/沉积行为，具有较高的平均库伦效率（98.8%）和超长的循环稳定性（3500小时）。

值得注意的是，采用IL基电解液的高压Li-Ni_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂全电池表现出更强的循环能力，在低负/正比（3.1）和贫电解液（2.5 μL mg^-1）的苛刻条件下，经过200次循环后容量保持率达到65%。

这项研究创造了第一个基于NO₃-的离子液体电解液，并唤起了实用高压LMB的途径。

图3. 全电池性能

Tuning a Solvation Structure of Lithium Ions Coordinated with Nitrate Anions through Ionic Liquid-Based Solvent for Highly Stable Lithium Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211364

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