清华/桂林电科院Nat. Commun.: 硫化物电解质全固态锂电池中锂-铟枝晶的生长

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清华/桂林电科院Nat. Commun.: 硫化物电解质全固态锂电池中锂-铟枝晶的生长
具有无机固体电解质的全固态锂基电池（ASSLB）被认为是电化学储能的可行选择。然而，锂金属的应用受到与长时间电池循环和电极/固体电解质界面不良反应时锂枝晶生长相关问题的阻碍。锂铟 (Li-In) 合金等合金材料因其（电）化学稳定性而被广泛用于实验室，但尚未对其形态稳定性进行深入研究。
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图1. Li-In|LPSCl|LNO@NCM622电池的循环性能
在此，清华大学张兴教授及桂林电器科学院朱凌云教授等人报道了当Li-In合金材料与Li6PS5Cl固体电解质和Li(Ni0.6Co0.2Mn0.2)O2正极活性材料结合使用并在高电流(3.8 mA cm-2)和高正极负载(4 mAh cm-2)下循环时Li-In枝晶的生长。
出乎意料的是，该Li-In|LPSCl|LNO@NCM622电池在近900次充电/放电循环后出现短路，这与使用锂金属负极的情况类似。通过SEM-EDX分析表征枝晶形貌，并通过扫描电子显微镜（STEM）、电子能量损失谱（EELS）、拉曼光谱、X射线光电子能谱（XPS）和从头计算分子动力学（AIMD）模拟揭示了Li-In枝晶生长的内在机制。
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图2. LPSCl固体电解质中锂-铟枝晶的生长
研究表明，当电池在高电流和高负载下循环时，金属In在热力学和动力学上对硫化物电解质不稳定。伴随的体积变化和轻微的界面反应会导致包围电解质颗粒的锂-铟枝晶生长，最终导致短路和长时间循环后电池失效。
与垂直生长的锂枝晶相比，横向条纹状锂枝晶有利于降低枝晶的生长速度和减轻对硫化物电解质的结构破坏，因此可以通过提高金属电极/固体电解质的电化学稳定性和降低电解质的孔隙率来抑制Li-In枝晶的生长。这项研究揭示了使用Li-In负极的ASSLB 的失效机制，并提供了对Li-In枝晶的宝贵见解，这将为实验室规模的固态电池研究和合金负极的开发提供重要指导。
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图3. 锂枝晶和锂-铟枝晶生长形貌示意图
Growth of lithium-indium dendrites in all-solid-state lithium-based batteries with sulfide electrolytes, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-27311-7

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