崔光磊/董杉木Angew.：揭示由界面LiH演化引发的负极容量退化问题

锗（Ge）作为一种快速充电和高比容量（1568 mAh g^-1）的合金负极，在实际应用中因差循环性而受到很大阻碍。迄今为止，对循环性能退化的理解仍然难以捉摸。

图1 循环过程中Ge电极中LiH成分的演变

中科院青能所崔光磊、董杉木等通过将敏感的在线气体分析质谱系统、先进的透射电子显微镜和Ge负极的电化学性能联系起来，首次追踪了氢化锂（LiH）在Ge界面上的演变，长期以来，LiH一直是一个有争议的SEI成分，作用机制模糊不清。

这项工作首次确定Li₄Ge₂H是SEI中的一个关键成分，其由LiH和Ge负极的界面反应产生。研究显示，Ge负极的容量下降与LiH的界面演变有显著的关联。

图2 对Ge和LiH之间反应的验证

循环后Ge电极的分析表明，Ge的失效与Si的失效完全不同，Ge负极材料内部的裂缝（20~30 μm）在最初的几个循环后几乎停止传播，颗粒仍然保持良好的完整性，没有严重的粉化现象。

相比之下，SEI的厚度在循环时明显持续增加，这伴随着Li₄Ge₂H的积累。结果，绝缘的Li₄Ge₂H的积累阻碍了离子运输，导致容量损失并最终使Ge电极失效。这项工作通过建立关键SEI成分的化学演变与性能退化之间的精确关联，证明了Ge的失效机制令人耳目一新，这可以促进高能量密度锂离子电池长循环合金负极材料的实际应用。

图3 Ge上SEI的演变示意图

Revealing Capacity Degradation of Ge Anode Triggered by Interfacial LiH Evolution. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202306141

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崔光磊/董杉木Angew.：揭示由界面LiH演化引发的负极容量退化问题

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