哈工大Adv. Sci.：石墨炔锚定二茂铁作为无穿梭型介质改善锂氧电池性能

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哈工大Adv. Sci.：石墨炔锚定二茂铁作为无穿梭型介质改善锂氧电池性能可溶性氧化还原介质（RMs）是传统固体催化剂的替代品，最近被认为是改善锂氧电池（LOB）正极缓慢动力学的有效对策。然而，RM的高迁移率导致严重的氧化还原穿梭，从而在电池运行过程中引发锂金属退化和RM分解等问题。
哈工大Adv. Sci.：石墨炔锚定二茂铁作为无穿梭型介质改善锂氧电池性能
在此，哈尔滨工业大学尹鸽平教授、娄帅锋等人首次提出了通过在石墨炔（GDY）上锚定二茂铁 (Fc)，并使Fc氧化还原介质的带电荷氧化还原特性和穿梭效应解耦。
受益于此，Fc辅助催化作用从电解液中物理迁移的原始电荷携带转化为空气电极上电子转移的电荷携带，同时保持氧化还原介导能力且抑制氧化Fc的消耗和Li金属负极的降解。
此外，由于GDY和Fc之间的电子相互作用，最初的 ORR非活性Fc被激活，因此促进了Li2O2的局部定向3D生长。Fc的带电荷氧化还原特性可以引发Li2O2的化学分解从而快速恢复活性位点。
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图1. GDY/Fc的合成示意图及物理表征
受益于这种Fc辅助催化，具有GDY/Fc的LOB提供了14231 mAh g-1的高容量和超过183个循环的高稳定性。从实践的角度来看，考虑到移动RM的穿梭效应和传质效率差的严重问题，将RM锚定在正极侧对于LOB的发展具有至关重要的意义。在此，除了RM锚定正极的设计之外，还特别讨论了RM支撑相互作用，充分利用RM和载体之间的电子相互作用是协同提高电催化性能的最重要策略之一。
尽管没有锂保护层或功能隔膜，但这项工作表明，GDY载体上的Fc负载可以有效地解耦RM的带电荷氧化还原特性和穿梭效应，这为RM在LOB中的可持续使用开辟了新途径。
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图2. 基于不同正极LOB的电化学性能
π-Conjugation Induced Anchoring of Ferrocene on Graphdiyne Enable Shuttle-Free Redox Mediation in Lithium-Oxygen Batteries, Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.202103964

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