厦大汪骋ACS Catal.:Ti基MOF负载多个亚铜中心催化CO2加氢生成乙烯

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二氧化碳(CO2)加氢制乙烯(C2H4)可以通过两条路线利用串联反应实现:1)CO2加氢制甲醇(CH3OH),然后甲醇转化为烯烃;2)逆水煤气变换反应,然后Fischer–Tropsch合成。
近日,厦门大学汪骋教授(通讯作者)等人报道了另一种串联的CO2转化为C2H4的路线。
厦大汪骋ACS Catal.:Ti基MOF负载多个亚铜中心催化CO2加氢生成乙烯
首先通过CO2加氢转化为乙醇(C2H5OH),然后进行C2H5OH脱水转化为C2H4。通过μ2-OH基团的脱质子和离子交换,将多个铜(CuI)中心加载到Ti82-O)82-OH)4个Ti基金属有机骨架MOF(MIL-125-NH2)的次级构建单元上。
厦大汪骋ACS Catal.:Ti基MOF负载多个亚铜中心催化CO2加氢生成乙烯
这些多个CuI中心催化CO2加氢生成C2H5OH,而Ti22-OM+(M+=H+、Li+)位点将C2H5OH转化为C2H4
MOF在超临界CO2(CO2 30 MPa,H2 5 MPa)中,在85 ℃和5 MPa(H2:CO2=3)和100 ℃的气相下的CO2转化为C2H4生成速率分别达到2598 μmol gcat-1 h-1和514 μmol gcat-1 h-1。总之,该工作为通过CO2加氢选择性生产C2H4开辟了另一条途径。
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Multiple Cuprous Centers Supported on a Titanium-Based Metal-Organic Framework Catalyze CO2 Hydrogenation to Ethylene. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c01939.
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01939.

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