余林/刘友文Chem. Eng. J.:界面电荷转移调节氢结合能提高金属磷化物电催化HER性能

余林/刘友文Chem. Eng. J.:界面电荷转移调节氢结合能提高金属磷化物电催化HER性能
过渡金属磷化物(TMPs)是新一代析氢反应(HER)电催化剂,但由于吸附的H与强负电性P之间的强相互作用,其性能仍远不及贵金属催化剂。
因此,广东工业大学余林华中科技大学刘友文等提出了一种可控的磷化策略来构建富磷和富金属(Fe, Ni)3P/NiCoP异质结阵列来调节氢结合能,从而改善TMPs的电催化HER性能。
余林/刘友文Chem. Eng. J.:界面电荷转移调节氢结合能提高金属磷化物电催化HER性能
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在该系统中,同源元素分布和组装良好的配置确保了低肖特基势垒和催化活性位点的有效暴露。受益于电解质的快速补充,自组装阵列允许在高电流密度下电催化过程中快速传质。
DFT计算结合XPS表明,强耦合(Fe,Ni)3P/NiCoP异质结构下的电荷转移可以有效地协调活性位点周围的局部电荷密度,从而获得合适的氢吸附能和热力学允许的析氢反应能垒。
余林/刘友文Chem. Eng. J.:界面电荷转移调节氢结合能提高金属磷化物电催化HER性能
构建的(Fe,Ni)3P/NiCoP催化剂表现出非凡的pH通用类Pt活性和高稳定性,在酸性、中性和碱性电解质中,10 mA cm-2的电流密度下,该催化剂过电位分别为 50.9 mV、70.5 mV和 52.3 mV。
本工作在原子/界面/电子结构与设计高效催化材料的内在特性之间建立了清晰的联系,对于建立更有效的pH通用电极材料具有明确的意义。
Tuning hydrogen binding energy by interfacial charge transfer enables pH-universal hydrogen evolution catalysis of metal phosphides. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.132699

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