邱学青/杨东杰AFM：耦合石墨烯纳米域、氮掺杂和结构工程获得表面主导储钠碳负极

钠离子电池用高性能碳负极的发展受到动力学迟缓和结构不稳定的限制。扩大层间间距、氮掺杂和介孔结构工程已成为克服这些挑战有希望的策略。但同时实现石墨烯纳米域的构建、高效的氮掺杂和合理的介孔结构工程是一个挑战。

广东工业大学邱学青、华南理工大学杨东杰等提出了一种热解SiO₂@木质素胺类脲醛树脂(SiO₂@LCU)的策略，用于以缩聚模板为基础，在无定形木质素衍生的碳中有意操纵石墨烯纳米域、边缘氮掺杂和特定介孔分布。

图1. ENMC的合成与表征

具体而言，木质素胺中带正电的季铵基团可以通过静电作用有效地分散带负电的SiO₂。木质素胺（LA）中的酚羟基与甲醛和尿素交联，形成木质素胺尿素-甲醛树脂。进一步通过在600℃下热解SiO₂@LCU前驱体，可获得边缘富集的N掺杂介孔碳(ENMC)，它同时拥有丰富的石墨烯纳米域、高边缘氮掺杂水平和高连通性介孔结构。此外，季铵侧链在热解过程中剥落，形成纳米孔，并与中孔相连。

图2. 半电池中作为SIB负极的电化学性能

通过对石墨烯纳米域、边缘氮掺杂和特定中孔分布的优化，ENMC电极可以实现以表面为主的Na储存，大大增强了电极动力学和倍率能力。优化后的ENMC电极在100 mA g^-1时显示出234 mAh g^-1的高可逆容量，在2 A g^-1时显示出129 mAh g^-1的卓越倍率能力，以及出色的循环稳定性。

ENMC电极储钠能力和动力学的提高主要归功于同时获得的大石墨烯纳米域、高边缘氮缺陷和高连接性的中孔，用于快速的表面吸附/解吸，从而使ENMC电极的容量贡献由表面主导。这项工作为设计用于低成本和高倍率钠离子电池的高性能碳提出了一个新的途径。

图3. Na₃V₂(PO₄)₃//ENMC全电池的电化学性能

Boosting Surface-Dominated Sodium Storage of Carbon Anode Enabled by Coupling Graphene Nanodomains, Nitrogen-Doping, and Nanoarchitecture Engineering. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203279

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邱学青/杨东杰AFM：耦合石墨烯纳米域、氮掺杂和结构工程获得表面主导储钠碳负极

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