夏永姚/董晓丽EES：定制碳酸盐基电解液实现4.5V高压钠金属电池！

高压钠金属电池（SMB）为实现高能量密度提供了可行的途径。然而，由于钠金属的臭名昭著的反应性和腐蚀性高压化学物质的催化性质，它们同时对电解液提出了严格的要求。

图1. Na负极在含FEC添加剂的电解液的性能

在此，复旦大学夏永姚教授、董晓丽研究员等人报道开发了一种含有二氟双（草酸根）磷酸锂（LiDFBOP）作为多功能添加剂的定制碳酸盐基电解液，并将其用于实现高压Na||Na₃V₂(PO₄)₂F₃ SMB。

综合表征和理论计算表明，DFBOP^–阴离子将分别在高活性Na负极和催化Na₃V₂(PO₄)₂F₃正极表面被优先还原和氧化，从而构建稳定而坚固的有机/无机杂化界面以有效抑制不受控制的副反应。同时，Li⁺阳离子不仅可以通过静电屏蔽诱导钠的无枝晶镀层，还可以通过调节溶剂化结构来调节基础电解液组分的氧化还原稳定性。因此，由于LiDFBOP添加剂的协同作用，电极/电解液界面上的副反应得到了良好的抑制。

图2. 钠负极在含LiDFBOP添加剂的碳酸盐基电解液中的性能

因此，LiDFBOP的这种多功能效应不仅在已报道的所有碳酸盐基电解液中实现了钠负极最优异的电化学性能，包括98.6% 的优异平均CE和2600小时的钠电镀/剥离寿命，而且还显著改善了Na₃V₂(PO₄)₂F₃正极在高达4.5 V（vs.Na⁺/Na）高电位下的循环稳定性。

此外，基于定制的碳酸盐基电解液开发的4.5 V高压Na||Na₃V₂(PO₄)₂F₃全电池系统（N/P比为4/1）实现了295 Wh kg^-1的高能量密度，同时表现出出色的循环性能（1 C下220次循环后具有90% 的容量保持率且平均CE为99.5%）、优异的倍率性能（10 C）和良好的工作温度范围（-20~60℃）。总之，这项研究介绍的改性碳酸盐基电解液的设计原理为新兴的高压钠金属化学乃至其他可充电碱金属化学的发展开辟了道路。

图3. 4.5 V钠金属全电池的电化学性能

High energy density Na-metal battery enabled by a tailored carbonate-based electrolyte, Energy & Environmental Science 2022. DOI: 10.1039/D2EE01257J

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