付宏刚/井立强/白林鹭AM: 单原子光催化剂用于CO2还原：别忘了“水活化”

单原子光催化剂(SAPCs)的构型调控可以显着影响界面电荷转移和后续催化过程。常规SAPCs的光催化CO₂还原主要致力于朝向有利的CO₂活化和光还原，但是，水分的作用经常被忽视。

因此，黑龙江大学付宏刚、井立强和白林鹭等报道了一种锚定在gC₃N₄上的Ni单原子催化剂，并研究了水在光催化CO₂还原过程中所起的作用。

在这项工作中，单个Ni原子通过简单的离子交换方法被硼氧物种成功锚定在gC₃N₄纳米片上。B原子与gC₃N₄的sp² N原子之间的配位作用保证硼氧物种的高度分散，其中O原子与单个Ni (II)位点配位以获得独特的六氧配位构型。

优化的单原子镍光催化剂可与Pt改性的gC₃N₄纳米片相媲美，以CO和CH₄作为产物提供出色的CO₂还原率。

准原位X射线光电子能谱、瞬态吸收光谱、同位素标记和原位傅立叶变换红外光谱表明，制备的六氧配位单Ni (II)位点可以有效地捕获CN沿 B-O桥的光电子，并优先激活吸附的水以产生H原子，最终诱导氢辅助CO₂还原。

这项工作使单原子催化剂的合成策略多样化，并提供了单原子构型与反应途径之间相关性的见解。

Construction of six-oxygen-coordinated single Ni sites on g-C₃N₄ with boron-oxo species for photocatalytic water-activation-induced CO₂ reduction. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202105482

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付宏刚/井立强/白林鹭AM: 单原子光催化剂用于CO2还原：别忘了“水活化”

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