窦世学/刘华坤/崇少坤EEM:同时适用长寿命钠/钾离子存储的转化合金负极!

窦世学/刘华坤/崇少坤EEM:同时适用长寿命钠/钾离子存储的转化合金负极!
钠离子和钾离子电池(SIBs和PIBs)由于拥有丰富的Na和K的天然资源,在电网规模的储能中表现出巨大的应用潜力。具有高理论容量和低工作电压的转换合金负极是SIBs和PIBs的理想选择,但却存在巨大的体积变化。
澳大利亚卧龙岗大学窦世学院士、刘华坤院士、西北工业大学崇少坤等报道了一种采用分层结构设计和具有sp2 N掺杂的转化合金材料Sb2Se3
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图1. 材料表征
具体而言,Sb2Se3纳米棒首先被原位生长在rGO基质上(Sb2Se3@rGO),然后多巴胺作为前驱体,在所制备的Sb2Se3@rGO上进一步聚合和碳化,构建了一个sp2 N掺杂的碳包层结构(Sb2Se3@rGO@NC)。作为SIB和PIB的负极时,Sb2Se3@rGO@NC呈现出类似的转换和合金存储的双重机制,依靠Sb作为氧化还原中心,在循环过程中呈现出从棒状到纳米颗粒的相同形态变化。
原位表征和DFT计算证明,这些晶粒倾向于吸收sp2 N位点,形成强大的C-N-Sb结合作用,这有助于Sb2Se3@rGO@NC电极在SIB和PIB上获得超过1000次循环的惊人寿命。
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图2. 钠储存性能和动力学
此外,分子动力学模拟还揭示了sp2 N对Na+和K+的强大吸附能力,这使得电化学活性很高,从而提供了很高的可逆容量(SIB和PIB在0.05 A g-1时分别为426.9和261 mAh g-1)。因此,这项工作证明了碳涂层的分层结构设计可以为转化合金负极提供出色的稳定性,而sp2 N是掺杂N原子时最理想的选择,这为今后设计长寿命电极的工作铺平了道路。
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图3. 钾储存性能和动力学
Hierarchical Encapsulation and Rich sp2 N Assist Sb2Se3-Based Conversion-Alloying Anode for Long-Life Sodium- and Potassium-ion Storage. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12458

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