AEM：碳纳米管提高固态电池锂金属负极>20倍的无压剥离容量！

锂金属是固态电池的关键负极材料，因为它的成功实施将极大地提高其能量和功率密度。然而，剥离过程中的负极接触损失会导致沉积时的枝晶和随后的电池故障。缓解这些问题的设计策略对于实现锂金属负极的使用至关重要。

美国密歇根大学Jeff Sakamoto、德国吉森大学Felix H. Richter、Jürgen Janek等报告了与石榴石型固态电解质（SE）结合时由金属锂和碳纳米管（CNTs）组成的复合负极的溶解动力学情况。

图1 由锂和碳纳米管组成的复合负极的锂剥离过程示意图

研究发现，复合负极除了可增强内部的有效扩散外，其溶解度也从根本上从二维变为三维，通过将锂的溶解从直接电极|LLZO（二维）界面扩展到三维Li-CNT网络，在100 μA cm^-2和在不施加外部堆积压力（>1MPa）的情况下下，尽管电极电位E_WE>0.5 V较高，但面积放电（剥离）容量可以提高>20倍，达到约25 mAh cm^-2，这相当于达到Li-CNT30理论比容量(2819 mAh g^-1)的60%。

另外，作者采用低温聚焦离子束扫描电子显微镜(FIB-SEM)获得的横截面显微照片证明了在复合材料中的CNT引导下，负极内部的剥离。因此，CNT框架显然有助于在剥离过程中保持与LLZO的电接触。

图2 锂剥离的电化学分析

此外，从剥离和耗尽实验中估计，Li-CNT30在负极材料中的有效扩散系数增加了两倍，D_eff=（1.3±0.3）×10^-11 cm² s^-1。应力-应变测试显示，基于CNT含量的复合材料的延展性下降，例如，维氏硬度和弹性模量增加到近60 MPa和12 GPa，这意味着相对于纯锂，分别增加了8倍和60%。LMA的电化学-机械性能的这种可调性为定制负极材料以适应实际应用的要求提供了一条有吸引力的途径。

例如，Li-CNT电极将适用于高能量的应用，无需施加堆叠压力。由于大部分可用放电容量仅在过电压>0.5 V时可用，因此纯锂更适合于大功率应用，特别是在可以应用堆积压力时，由于其更具有延展性。

图3 复合负极的机械性能表征

Increasing the Pressure-Free Stripping Capacity of the Lithium Metal Anode in Solid-State-Batteries by Carbon Nanotubes. Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202201125

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