机器学习顶刊汇总：AM、AFM、Adv. Sci.、npj Comput. Mater.、CEJ等成果

1. 芦艾/余凤湄/刘禹AM: 深度学习基于小数据集研究超弹性材料的本构关系

考虑到深度学习（DL）方法在处理材料高度复杂的结构-性能关系方面表现出色，有望成为材料性能突破的新设计范式。然而，在大多数情况下，收集海量实验数据或开源理论数据库来支持训练具有足够预测精度的DL模型是不切实际的。

在此，中国工程物理研究院化工材料研究所芦艾研究员、余凤湄副研究员及江南大学刘禹教授等人以超弹性材料的非线性应力和应变行为为研究重点，以实现基于小样本空间的高精度DL预测模型。其中，该DL模型主要从以下3点入手：i）应用了中等粗糙样本结构特征的描述符，传统的随机多孔材料本构关系中出现的经典空间结构参数如密度等简单的描述符会丢失大量的结构信息并导致不可接受的误差；ii）样品结构及其应力-应变响应可分别视为空间/时间变化的过程，卷积双向长短期记忆（CBLSTM）模型融合了卷积神经网络（CNN）和双向长短期记忆（BLSTM）算法的优点，旨在捕捉多孔硅橡胶在外力作用下的结构演化；iii）分层学习机制：分别输入静态空间结构特征和序列化刺激信号，进一步降低模型理解任务的难度。

图1. CBLSTM模型的示意图

因此，这3种策略协同提高了DL预测模型的准确性并降低了数据量要求。DL建模的具体工作流程如下：首先，收集实验数据集，包括样本静态空间结构、串行外部刺激信号（串行应变）及具有上下文关系的相应应力。随后，使用精确的低维描述符来捕获样本的静态空间结构特征，并使用由CNN和BLSTM单元组成的CBLSTM模型提取样本在单轴压缩下的时间和空间变化。最后，根据获得的 CBLSTM 预测模型，通过增材制造设计并制造了基于简单堆叠结构的具有突出超弹性应力平台的超弹性多孔硅胶样品。即使对于少于100个数据样本的小数据集，也可以获得具有可接受保真度的CBLSTM预测模型。因此，这项工作中的CBLSTM模型有望缓解当前在材料设计中实施高精度DL时实验和计算成本高的问题，并凭借其优异的性能加速创新材料的发现。

图2. 具有不同训练集大小的CBLSTM模型性能

Studying Complex Evolution of Hyperelastic Materials under External Field Stimuli using Artificial Neural Networks with Spatiotemporal Features in a Small-Scale Dataset, Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202200908

2. 中南/南洋理工AFM: 高通量实验/计算+机器学习加速镍基高温合金设计！

目前，社会对具有改进的高温使用性能的优质合金的需求不断增加，需要对其成分进行精确设计。然而，筛选合金性能（如抗蠕变性和微观结构稳定性）的常规方法会耗费大量时间和资源。

为此，中南大学白利春教授、黄岚教授及谭黎明联合新加坡南洋理工大学周琨教授等人以镍基高温合金为例，致力于开发一种高温合金的高通量设计策略以加速其成分选择并实现最佳性能。首先，作者进行了高通量实验，通过系统设计合金扩散倍数在单个样品中获得多个扩散对，并采用自动成分检测技术快速收集成分分布。之后，利用HitDIC软件进行高通量计算得到包含镍基高温合金原子迁移率和互扩散率的数据库。然后使用该数据库来提高Lifshitz-Slyozof-Wagner（LSW）粗化和最小蠕变速率（MCR）模型的准确性，该模型可用于评估镍基高温合金的γ’粗化和蠕变行为。这对于确定这些合金的机械性能和微观结构稳定性非常重要，通过将这些预测与文献进行比较验证了模型预测的准确性。

图1. 镍基高温合金互扩散系数的高通量测定

接下来，作者采用无监督机器学习，即通过使用K-均值聚类算法根据其蠕变速率和结构稳定性对镍基合金的成分进行分类。然后可以确定具有最佳抗蠕变性和结构稳定性的成分范围，其中获得了超过648000种具有不同成分的镍基合金并最终确定了综合最优性能的两种合金。通过实验验证了选择的可靠性，这两种镍基合金在高温下表现出比其他成分的合金更高的优异抗蠕变性和结构稳定性。该设计策略的高精度和高效率归因于3个方面：（1）多组分扩散偶方法比传统的扩散偶方法具有更高的效率；（2）开发了多组分镍基高温合金的原子迁移率数据库来计算关键的有效扩散系数；（3）细化的LSW粗化和MCR模型在预测粗化率常数和MCR方面具有更高的准确性。总之，该高通量设计策略可有效地加速多组分材料的开发，包括钛基、铝基、铁基，甚至高熵合金。此外，这种策略能够应对在无限成分空间中发现新型合金的挑战，从而满足高温材料的增长需求。

图2. 机器学习辅助合金设计的验证

High-Throughput Method-Accelerated Design of Ni-Based Superalloys, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202109367

3. 威斯康星大学Adv. Sci.: 高通量+机器学习方法加速发现耐熔盐腐蚀合金

熔盐具有许多吸引人的特性，包括：i）相对较低的熔点和高沸点，ii）高导热性，iii）大热容量及iv）优异的组成稳定性，这使其成为高温应用的主要候选者。因此，识别与高温熔盐环境兼容的耐腐蚀合金对于熔盐技术的大规模部署至关重要。然而，目前高温熔盐技术的材料开发和筛选过程已经落后。

为加速熔盐应用的合金开发并深入了解这些环境中的腐蚀，美国威斯康星大学Yafei Wang等人开发了一种高通量（HTP）实验/计算和机器学习（ML）相结合的综合方法。首先，作者采用HTP合金合成技术，即使用增材制造的原位合金化来打印不同选择成分的块状合金。通过采用激光工程净成形（LENS）工艺，可在几分钟内制造出任何合金成分。此外，HTP腐蚀测试也是通过在500 °C下在每个打印的块状合金顶部熔化熔盐丸来设计的。每种打印合金的腐蚀行为通过一系列自动化材料表征技术进行评估，如辉光放电发射光谱（GDOES）和电感耦合等离子体质谱（ICP-MS）。进一步，作者通过将表面能和功函数的HTP第一性原理DFT计算与相图计算（CALPHAD）方法相结合，从而对打印的不同合金的耐腐蚀性进行排名。

图1. 打印合金在熔盐中500 °C下的HTP腐蚀测试

最后，作者通过基于ML的方法进行特征提取和交叉验证，以确定耐腐蚀性对合金物理参数的依赖性。在所开发的模型中，选择作为输入特征来训练主动学习模型的物理参数包括：i）元素组成，ii）单FCC相中的活性，iii）金属氯化物形成的吉布斯自由能，iv）合金中的自扩散率，v）（110）平面表面能和 vi）（110）平面功函数。通过使用这种方法，作者评估了广泛的Cr-Fe-Mn-Ni合金在熔盐中的耐腐蚀性，同时表明耐腐蚀合金的开发可以加快2 ~3个数量级。基于所得结果，作者揭示了Cr-Fe-Mn-Ni合金在熔盐中腐蚀的牺牲保护机制，合金中Mn的行为对合金中的Mn和Fe溶解到熔盐中起着至关重要的作用，Mn相关特征对Fe溶解的影响表明Mn保护Fe的一种可能的牺牲机制。总之，该研究可作为使用HTP/自动化方法与数据分析相结合的极端环境下合金设计的典型案例。

图2. ML用于耐腐蚀性预测

Integrated High-Throughput and Machine Learning Methods to Accelerate Discovery of Molten Salt Corrosion-Resistant Alloys, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202200370

4. Adv. Sci.: 高通量筛选+机器学习发现用于车载甲烷储存和输送的高性能MOF

液化天然气（LNG）气化与吸附天然气（ANG）充注（LNG-ANG耦合）是一种有效输送天然气的新兴策略。然而，LNG-ANG实现车载甲烷储存的高级研究项目机构能源（APRA-E）目标的潜力尚未得到充分研究。

在此，韩国釜山国立大学Yongchul G. Chung、延世大学Youn-Sang Bae等人结合高通量计算和机器学习（ML）方法，从计算就绪实验（CoRE）MOF数据库中没有开放金属位点（OMS）的5446个结构中识别出用于车载甲烷储存和输送的高性能MOF。在基于孔径和金属种类的2步筛选后，作者对得到的2144个结构进行高通量巨正则蒙特卡罗（GCMC）模拟构建了LNG-ANG条件下工作能力最高的50个材料。LNG-ANG操作在解吸和吸附操作之间需要约140 K的较大温度波动，这可能导致晶体结构的晶格参数和可用孔体积发生变化。这种变化的程度可能是非常明显的，因此作者对50个结构进行了MD模拟以识别相对于大温度变化整体结构变化最小的材料，随后对MD模拟获得的结构进行GCMC模拟能够识别在温度和压力波动期间其甲烷吸收和工作能力发生微小变化的材料。

图1. 高通量计算筛选结果

进一步，作者基于模拟的大数据上进行了ML模型的训练，从而比较 LNG-ANG和ANG条件之间材料性能的特征重要性的变化。结果表明，可接近的重量表面积、空隙率和吸附热是优化 LNG-ANG 条件下甲烷储存和输送的关键特征。最终，两种同构MOF（DUT-23(M), M = Cu, Co）被确定为有前景的材料。到目前为止，在LNG-ANG条件下测量的DUT-23（Cu）和 DUT-23（Co）的甲烷工作能力（373.1和365.3 cm³（STP）cm^-3）高于在ANG或LNG-ANG 条件下报道的任何其他多孔材料。甚至，在 LNG-ANG 条件下，DUT-23（Cu）具有稳定的反复吸附甲烷能力。总之，考虑到外部温度和压力对MOF结构的影响，这项研究采用一种新颖的计算筛选策略获得了用于LNG-ANG耦合系统的创纪录的高性能MOF材料，该材料有望在实践中用于车载甲烷储存和输送。

图2. DUT-23(M)的合成与评价

Discovery of High-Performing Metal–Organic Frameworks for On-Board Methane Storage and Delivery via LNG–ANG Coupling: High-Throughput Screening, Machine Learning, and Experimental Validation, Advanced Science 2022. DOI: 10.1002/advs.202201559

5. npj Comput. Mater.: 机器学习势加速识别多组分无机晶体的平衡结构

多组分无机化合物的发现可为科学和工程挑战提供直接解决方案，但巨大的未知材料空间使合成产量相形见绌。虽然晶体结构预测（CSP）可以缓解这种情况，但CSP的指数复杂性和昂贵的DFT计算阻碍了大规模材料探索。

为此，韩国首尔国立大学Seungwu Han等人开发了一个将神经网络势（NNP）与进化或随机搜索相结合的结构预测框架，并将其命名为 SPINNER。对于输入的化学成分（元素和化学计量），SPINNER首先进行熔融-淬火-退火模拟，并使用MD轨迹训练NNP。为了提高有序相的准确性，NNP在精炼阶段CSP中的低能结构上进行迭代再训练。不同于以前的报道，该方法不对高能结构进行采样，仅选择与基态相关的低能结构。这有助于细化最终候选池，从而显著降低DFT计算的成本。在长达5000代的主要CSP中，SPINNER收集了50 meV atom^-1内的低能候选结构，最终在DFT水平完全弛豫后进行排序。在给定的随机结构生成和突变（交叉、排列和晶格突变）分数下，进化算法为下一代生成新结构同时低能结构额外存活。

图1. SPINNER针对ICSD中结构的搜索结果

研究表明，该算法无需任何关于材料结构的给定经验知识，而是通过利用NNP的准确性和速度以蛮力方式确定全局最小值。此外，SPINNER在遗传算法中结合了针对多层感知器（MLP）调整的算法，从而最大限度地提高了多元化合物的搜索效率。在对具有显著复杂性和多种晶体对称性的三元化合物进行盲测时，SPINNER成功识别了约80% 的实验相（或理论上更稳定的相）。在大多数测试材料中，该算法还优于其他受欢迎的方法，如数据挖掘、进化算法和粒子群优化等。在一个36核节点上，包括MD模拟和训练过程在内，每个组合的平均计算吞吐量约为4天，估计比纯基于DFT的方法快10²~10³倍。总之，通过开发可靠且快速的结构预测框架，这项工作为大规模、开放式探索未发现的无机晶体铺平了道路。

图2. SPINNER与其他方法的基准测试结果比较

Accelerated identification of equilibrium structures of multicomponent inorganic crystals using machine learning potentials, npj Computational Materials 2022. DOI: 10.1038/s41524-022-00792-w

6. 康奈尔大学尤峰崎教授CEJ综述: 深度学习辅助逆向分子设计

通过计算方法发现卓越的分子解决方案对于创新技术及其在解决紧迫的资源、健康和环境问题中的作用至关重要。尽管时间跨度很短，但深度学习在逆向分子设计中的协同应用已经超过了数十年的理论努力，有望改变当前的分子设计范式。

在此，美国康奈尔大学尤峰崎教授等人概述了计算逆向分子设计的要素，并就当前的局限性和突出的挑战提出了看法。原则上，逆向分子设计可以分解为三个部分，每个部分都体现了一种决策或建模方法，包括选择合适的分子表示、相关的属性数据和模型及用于搜索候选分子的设计方法。首先，作者根据图神经网络（GNN）和卷积神经网络（CNN）在表达图形和3D网格方面的发展，讨论了超越二维分子表示的局限性。作者还分析了用知识图谱（KG）来丰富这种表示，以纳入化学中现有的信息和明确的关系。其次，鉴于属性数据的缺乏，作者研究了化学文本挖掘和量子化学计算，并以实验数据和计算数据补充现有数据集。此外，迁移学习被认为是一种利用相关属性模式并跨这些模式迁移内隐知识的策略，从而增加当前属性数据和预测模型的大小和准确性。

图1. 改善当前分子表示的三种有希望的途径

最后，作者强调了生成模型和强化学习（RL）的优点、缺陷和进步，以改进表示学习并更好地管理集成其他设计考虑的复杂性。此外，作者还指出了使用主动学习（AL）以降低分子设计中实验和计算操作的成本的必要性。这些深度学习方法不仅优化了计算成本，而且优化了实验和仿真工作。更重要的是，几何感知方法、符号表示和推理及不确定性估计方面的新兴深度学习进展也很好地促进了逆向分子设计。同时，领域知识和协作解决问题对于促进逆向分子设计的变革性进展至关重要。总之，这项研究提出的讨论旨在促进通用逆向设计框架的进展和跨学科合作，并为变革性和有影响力的成果提供了有希望的方向。

图2. 深度学习辅助逆向分子设计的最新发展

Deep learning to catalyze inverse molecular design, Chemical Engineering Journal 2022. DOI: 10.1016/j.cej.2022.136669

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