范丽珍/高磊AFM：兼具高空气稳定性和优异锂金属相容性的硫化物固态电解质！

用于全固态锂金属电池（ASSLMBs）的硫化物固态电解质（SSEs）因其超高的离子传导性和良好的可加工性而日益受到关注。然而，目前的SSEs通常具有较差的锂金属兼容性和较差的空气稳定性，这严重阻碍了它们在ASSLMBs的实际应用。

北京科技大学范丽珍、高磊等首次通过对Li₆PS₅Cl进行Bi、O共掺杂，合成了Li_6+2xP_1-xBi_xS_5-1.5xO_1.5xCl的新型硫银锗矿型SSE。

图1 Li_6+2xP_1-xBi_xS_5-1.5xO_1.5xCl的电化学表征

通过调整掺杂剂的浓度，优化后的Li_6.04P_0.98Bi_0.02S_4.97O_0.03Cl呈现出超高的离子电导率（3.4×10^-3 S cm^-1）。此外，这种电解质在暴露于潮湿的空气和氯苯后，显示出出色的空气稳定性和溶剂稳定性。

通过第一原理的密度泛函理论计算，深刻研究了氧化物掺杂的SSEs的空气稳定性增强机制。此外，Li_6.04P_0.98Bi_0.02S_4.97O_0.03Cl电解质在负极界面触发了LiBi合金的生成，这在降低Li⁺扩散能垒和改善界面相容性方面发挥了关键作用。

图2 Li_6.04P_0.98Bi_0.02S_4.97O_0.03Cl的空气稳定性和溶剂稳定性

因此，受益于上述优势，Li_6.04P_0.98Bi_0.02S_4.97O_0.03Cl电解质获得了超高的临界电流密度（CCD为1.1 mA cm^-2），并在锂离子对称电池中实现了长期的循环稳定性，这证明了其对锂金属的出色兼容性和树枝状枝晶的抑制能力。

另外，配备原始或空气暴露的Li_6.04P_0.98Bi_0.02S_4.97O_0.03Cl的ASSLMBs可以在室温下提供满意的放电比容量。总之，这项工作极大地丰富了先进电解质材料的选择，并加快了SSEs用于ASSLMBs的实际进展。

图3 全电池性能

High Air Stability and Excellent Li Metal Compatibility of Argyrodite-Based Electrolyte Enabling Superior All-Solid-State Li Metal Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203858

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范丽珍/高磊AFM：兼具高空气稳定性和优异锂金属相容性的硫化物固态电解质！

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