湖大鲁兵安AFM: 结构优化磷烯用于超稳定储钾，每循环衰减低至0.012%！

少层磷烯是一种很有前途的钾离子电池（PIBs）负极材料，但在钾化/脱钾过程中存在性能差和体积膨胀大的问题。

在此，湖南大学鲁兵安教授等人报道了一种用于高性能磷烯-碳纳米管/聚苯胺（(P-CNTs)/PANI）复合材料的简便合成方法。其中，该材料具体制备过程如下：首先，作者制备了厚度和尺寸分别为≈4.5 nm和≈0.1 µm的磷烯薄片，并将其和CNT球磨；然后，进行原位溶液聚合以形成PANI涂层，最终得到 (P-CNTs)/PANI复合材料。研究表明，该复合材料中的CNTs作为电子传输通道，提高了磷烯的导电性。

此外，正如TEM分析所证实，PANI涂层减轻了磷烯体积膨胀引起的结构退化，这导致了超稳定、高性能的钾存储。进一步，作者评估了3 M KFSI/DME电解液对 (P-CNTs)/PANI循环稳定性的影响，并使用其他五种电解液在1000 mA g^-1的电流密度下进行了循环测试。结果显示，3 M KFSI/DME电解液和磷基材料的组合表现出最好的电化学性能。

图1. (P-CNTs)/PANI的合成及结构表征

因此，作者进一步研究了 (P-CNTs)/PANI负极在3 M KFSI/DME电解液中的电化学性能。简而言之，该负极表现出以下特性：

i）在稳定循环期间，在50 mA g^-1下具有642.7 mAh g^-1的高可逆容量，在500 mA g^-1下具有417.6 mAh g^-1的最大可逆容量；

ii）超稳定的电化学性能，在500 mA g^-1下500次循环后容量保持率为94%，即每循环平均容量衰减率低至0.012%；

iii）在2000 mA g^-1下具有147.8 mAh g^-1的优异倍率性能。原位XRD分析表明，(P-CNTs)/PANI的钾化/去钾化过程可描述为：P⟷ K₃P₁₁⟷ K₄P₆⟷ KP。

甚至，基于(P-CNTs)/PANI负极和普鲁士蓝正极的全电池也显示出良好的循环稳定性，在500 mA g^-1下200次循环后容量保持率为82%，CE > 98%。总之，该研究为开发高容量/稳定性的PIB负极提供了一种新的结构设计策略。

图2. 钾离子全电池的电化学性能

Structure-Optimized Phosphorene for Super-Stable Potassium Storage, Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203522

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