Angew.：邻近原子Pt位点使单原子Fe具有高氧还原反应性能

2023年10月15日上午8:07 • T, 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 8

通过调节单原子M-N-C催化剂的电子态来提高氧还原反应（ORR）的活性已被广泛研究，但是很少对孤立的双原子金属位点调制效应进行深入研究并报道。近日，清华大学王定胜教授（通讯作者）等人在第一性原理模拟的指导下，发现相邻的Pt-N₄部分可以通过调制效应增强Fe-N₄部分的催化活性。

研究发现，Pt-N₄作为调制器可以调节Fe-N₄活性位点的三维（3D）电子轨道，优化ORR活性。受此启发，作者设计并合成了一种电催化剂（Fe-N₄/Pt-N₄@NC），其由分散在氮掺杂碳基体中的Fe-N₄/Pt-N₄组成。

图1. Fe-N₄/Pt-N₄@NC的结构表征

在0.1 M KOH中，Fe-N₄/Pt-N₄@NC在循环10000次后，仍显示出0.93 V的半波电位和基本忽略不计的活性降解（∆E_1/2=8 mV）。此外，作者还证明了调制效应对于优化Co-N₄/Pt-N₄和Mn-N₄/Pt-N₄体系的ORR性能是无效的。该研究的结果刷新了在原子水平上对相邻双金属位点的认识，为设计高效电催化剂提供了合理的指导。

图2. 0.1 M KOH中的ORR性能

Adjacent Atomic Pt Site Enables Single-Atom Iron with High Oxygen Reduction Reaction Performance. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202105186.

https://doi.org/10.1002/anie.202105186.

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