徐斌/邱介山AEM综述: 争论中持续发展的硬碳储钠机制！

硬碳因其优异的储钠性能、丰富的资源和低成本而成为钠离子电池（SIBs）有前途的负极候选者，深入了解储钠机制及微观结构与储钠性能之间的关系对于高性能硬碳负极的合理结构设计至关重要。

在此，北京化工大学徐斌教授、邱介山教授等人全面概述了描述硬碳中储钠机制的已知模型，并为SIBs高性能负极的设计提供指导。首先，作者分析了硬碳中可用的储钠活性位点，包括层间空间、孔隙、杂原子和缺陷等，并讨论了相关的分析和检测技术。接下来，作者对目前提出的储钠模型进行了系统概述并进行了详细评估，并深入讨论了钠化/脱钠过程中碳结构的结构-性质相关性和变化。

目前的理论储钠模型可分为4种类型：

1）“插层-填充”机制：Na⁺沿着倾斜区插入平行碳层，同时填充到平坦区的纳米孔中；

2）“吸附-填充”机制：Na⁺吸附在倾斜区的缺陷位点上，同时填充到平坦区的纳米孔中；

3）“吸附-插层”机制：Na⁺吸附在倾斜区的表面和缺陷位点上，同时沿平坦区插入碳层；

4）多阶段机制：由于硬碳的尺寸复杂性，三/四个机制共同生成观察到的充放电曲线。

图1. 目前的储钠理论模型及对硬碳结构设计的指导

最后，作者介绍了当前面临的挑战和研究前景，为合理设计高性能硬碳负极在 SIBs中的实际应用奠定基础：

（1）由于硬碳微观结构的复杂性及各种结构参数之间的独立相互作用，表面、杂原子和缺陷在储钠中的单独定量贡献尚未明确阐明；

（2）由于结构的不均匀性和目前表征技术的局限性，在研究高度无序硬碳结构时存在较大的差异，导致对钠储存过程的不同解释；

（3）电化学测试中的微小错误可能导致对结构-性能关系的不同解释，需要大量的研究来消除电极和电解液的外部干扰；

（4）具有不均匀和无定形微晶相的复杂结构是准确表征硬碳的主要挑战，先进的分析技术对于确定硬碳的局部和远程结构是必不可少的；

（5）钠存储容量和ICE之间仍然存在权衡，在不损害ICE的情况下制定新策略来增加容量仍然是一项重大挑战。

图2. 硬碳结构与储钠行为的相关性

Understanding of Sodium Storage Mechanism in Hard Carbons: Ongoing Development under Debate, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200715

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