刘美男/许晶晶等AFM：Janus准固态电解质设计实现高性能室温固态锂金属电池！

固态锂金属电池因其高能量密度和优越的安全性而备受关注。然而，固态电解质的Li⁺动力学迟缓以及电解质与锂负极的差界面相容性会导致其在室温下的性能不理想，严重限制了其实际应用。

中国科学技术大学刘美男、许晶晶、徐州工程学院Wenbin Gong等报道了一种Janus准固态电解质(JSE)设计，该设计改变了丁二腈(SN)塑料晶体电解质(PCE)中的Li⁺溶剂化环境，并创建了一维Li⁺传输通道。

图1 所设计的JSE结构的示意图

具体而言，沿1D通道嵌入PVDF-HFP中的Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃(LATP)颗粒改变了SN基电解质中的Li⁺溶剂化环境，使其形成聚集离子对(AGG)，加速了Li⁺的扩散速率。因此，JSE表现出优异的离子电导率（0.73 mS cm^-1）和高锂迁移数（0.72）。

考虑到钠超离子导体(NASICON)型固态电解质对锂负极不稳定，在Janus主体中形成一层含有PVDF-HFP/聚氧化乙烯(PEO)成分的致密层将有助于避免LATP粒子/SN分子与锂负极之间的接触，从而有效提高电解质的稳定性，同时也降低了锂/电解质的界面阻抗。这种一维通道中的快速锂离子运动与Janus准固态电解质中的共形致密层相结合，可以有效地缓解由不均匀表面沉积引起的枝晶问题。

图2 JSE的溶剂化结构及电化学表征

因此，借助这种高效的JSE，Li对称电池可在600小时内提供出色的循环稳定性，并具有60 mV的低过电位。LiFePO₄|JSE|Li固态电池在室温和0.5 C下循环100次后的比放电容量为152 mAh g^-1。此外，相应的软包电池也表现出非凡的性能（0.5 C时为140 mAh g^-1)并能承受住弯曲和切割等滥用测试，从而证明了其未来使用的卓越安全性。

图3 LFP|JSE|Li在室温下的电化学性能

Janus Electrolyte with Modified Li+ Solvation for High-Performance Solid-State Lithium Batteries. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202203336

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刘美男/许晶晶等AFM：Janus准固态电解质设计实现高性能室温固态锂金属电池！

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