Angew.:通过优化双单原子电催化剂中的原子间距直接进行氧-氧裂解以实现高效的氧还原反应 2023年10月10日 上午12:19 • 头条, 百家, 顶刊 • 阅读 8 单原子催化剂(SAC)上的氧还原反应(ORR)在能量转换装置中是可持续的。然而,单原子位点的原子可控制备和ORR的缓慢动力学仍然具有挑战性。 基于此,悉尼科技大学汪国秀教授,刘浩教授,张晋强博士,伍伦贡大学赖伟鸿博士(共同通讯作者)等人使用双功能配体辅助策略来预先控制金属单原子的距离,从而加速了酸性ORR的动力学。 具体而言,在碳基底上合成的Fe-Zn双原子对表现出出色的ORR性能,在酸性电解质中具有0.86 V vs. RHE的超高半波电位。 本文通过DFT计算研究了Fe-Zn距离与ORR活性之间的关系。基于Fe-Zn@SNC的几种模型有两种ORR机制,不同的Fe-Zn距离范围从2.60到3.50 Å。 计算的自由能表明在Fe-Zn距离为3.16 Å的Fe-Zn@SNC模型上的直接O-O键断裂路径更有利,而Fe-Zn距离为2.64 Å和3.46 Å模型上的缓慢缔合路径更有利。通过改变Fe和Zn原子之间的距离,O2的吸附构型和相应的ORR路径发生了变化。 作者对这些模型的理论ORR超电势进行了预测,结果表明只有当距离在2.88到3.26 Å的范围内,并且过电位小于0.3 eV时,才会发生直接O-O键断裂。 电子结构分析表明,与两个O原子的等效相互作用将使两个电子填充在O轨道的反键中,从而促进O-O键的断裂。与平衡的电荷分布相反,单电荷峰只能使一个位点的电子转移到O上,导致ORR只能通过缔合途径进行。 Direct Oxygen-Oxygen Cleavage through Optimizing Interatomic Distances in Dual Single-atom Electrocatalysts for Efficient Oxygen Reduction Reaction. Angew. Chem. Int. Ed., 2023, DOI: 10.1002/anie.202301833. https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202301833. 原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/10/4704e1b00b/ 催化 赞 (0) 0 0 生成海报 相关推荐 中科大两大杰青团队,合作重磅JACS! 2024年2月7日 有机太阳能电池,再登Nature! 2023年10月12日 大工/港中大ACS Catal.: CO2消除非选择性Fe(0)相,促进PtFe双金属催化剂上丙烷脱氢 2023年12月11日 李小鹏/刘智攀/姜政等Nature Catalysis:酸性电解水催化剂突破! 2023年10月16日 最新AM:来自大自然的礼物:二次电池的仿生材料 2023年10月27日 杨培东院士,今年第二篇Nature! 2023年10月1日 发表回复 请登录后评论...登录后才能评论 提交