JACS: NPDI助力低过电位电催化CO2RR

通过可再生电能将CO₂和H₂O转化为燃料是降低碳排放的有效手段。[Re(bpy)]催化剂能与光敏剂分子结合构建二元分子结构，用于光催化CO₂还原。但是与有机光敏剂相关的二元分子体系没有很好的进行研究和关注。

因此，卡尔加里大学Gregory C. Welch和Josh D. B. Koenig等报道了四种N-苝二酰亚胺(NPDI)功能化的双吡啶Re配合物催化剂(Re(bpy))的设计、合成、表征和催化剂性能。

在CO₂和质子源的存在下，Re(bpy-C2/C4/C6-NPDI)都实现了与基准催化剂[Re(dmbpy)]相同的TON_co和FE_co，同时需要300 mV的低过电位。

对Re(bpy-C2-NPDI)催化中间体的DFT计算研究表明(1) NPDI与Re(bpy)-协同工作以调控电子，以及(2) NPDI和Re(bpy)-之间的几何取向对CO₂还原过程中Re(bpy-C2/4/6-NPDI)的电子转移动力学很重要。

在较高的过电势条件进行催化，[Re(bpy-C4/C6-NPDI)]比[Re(bpy-C2 -NPDI)]的催化活性更高，说明CO₂电催化还原反应机理与分子间隔链的长度、电催化反应过电势有关。

通过UV-VIS-NIR光电化学谱、FTIR SEC、化学还原等实验方法研究反应机理，发现NPDI结构单元能够作为Re(bpy)催化剂的电子储存池，得以在更低的过电势进行电催化。

Lowering electrocatalytic CO₂ reduction overpotential using N-annulated perylene diimide rhenium bipyridine dyads with variable tether length. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c09481

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JACS: NPDI助力低过电位电催化CO2RR

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