郑大付永柱Angew.：长寿命、快充（20C）锂电池有机正极

有机硫化物因其低成本和高容量的特性，有望成为电动汽车和储能系统的正极材料。然而，由于S-S键的大量重排以及在电池中循环时的结构退化，有机硫化物通常存在动力学缓慢的问题。

图1 Pym2S2的设计

郑州大学付永柱等首次将双（2-嘧啶基）二硫化物（Pym2S2）作为高倍率正极材料引入锂电池。研究显示，由于嘧啶基的超离域，最低未占分子轨道（LUMO）上的电子密度倾向于定域在π*（嘧啶基）上，而不是σ*（S-S键）分子轨道上。

因此，极化的嘧啶基可以作为“电子仓库”，在氧化还原过程中加速锂离子与嘧啶基的配位，形成N···Li···S簇，从而促进离解电子转移（DET）反应。因此，预计富氮Pym2S2正极可以比一般的芳香族Ph2S2具有更快的动力学和更高的可逆性。

图2 电化学性能研究

值得注意的是，Li|Pym2S2电池在2C倍率下提供了234.3 mAh g^-1的放电容量，这是理论比容量的97.1%，并且在1200次循环后保留了70.1%的初始容量。此外，它还可以在10、15和20C下循环1200多次。总体而言，该研究为开发高倍率、长循环寿命的锂电池用有机正极材料提供了指导。

此外，作者认为目前正在开发的基于有机二硫化物的电池可以通过调整紧凑型正极//锂离子对的溶剂鞘，以增强电子/离子耦合。

图3 储锂机理分析

Long-Life, High-Rate Rechargeable Lithium Batteries Based on Soluble Bis(2-pyrimidyl) Disulfide Cathode. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202308561

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