侯军刚/高峻峰AEM：部分电流密度达121.1 mA cm-2！调节*OCHO中间体能垒以促进CO2电还原

将二氧化碳电化学转化为增值化学品是减少温室效应和促进可持续能源循环的最有希望的方法之一。甲酸盐作为一种重要的有机化工原料，广泛应用于许多行业，尤其是储氢和甲酸盐燃料电池领域。值得注意的是，大量的报告致力于探索通过电化学CO₂还原反应(CO₂RR)生产甲酸盐的电催化剂。然而，大多催化剂仍存在热力学能大和缓慢的动力学等问题，故开发一种高效的In基催化剂对提高CO₂RR的催化活性至关重要。

基于此，大连理工大学侯军刚和高峻峰等报道了同时掺入氮掺杂剂和氧空位(Vo-N-InON)的多孔氧氮化铟纳米片，以实现CO₂高效转化为甲酸(HCOOH)。与原始In₂O₃、Vo-In₂O₃和InN相比，该催化剂在0.8 V_RHE的较低的电位下表现出95.1%的极高甲酸选择性；在流动池中1.13 V_RHE电位下为甲酸盐生产提供了121.1 mA cm^-2的大部分电流密度。

DFT计算表明，氮掺杂剂和氧空位的配合位点的局部电子结构发生了明显变化，从而介导了CO₂^–*和OCHO^–*中间产物的结合强度，揭示了Vo-N-InON上OCHO*中间产物的生成是速率决定步骤。

结果表明，氮掺杂剂与氧空位之间的协同效应有助于CO₂的活化，促进了反应界面的电荷转移，降低了OCHO*质子化反应的自由能。这项工作不仅揭示了氮掺杂剂和氧空位之间的协同效应以提高催化性能的基本认识，而且还为CO₂转化提供了一个有效的催化剂。

Regulating *OCHO Intermediate as Rate-Determining Step of Defective Oxynitride Nanosheets Enabling Robust CO₂ Electroreduction. Advanced Energy Materials, 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200321

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